随着电动汽车和储能系统的快速发展，全球对锂离子电池的需求显著增加。这种依赖性要求我们采用先进的方法来确保电池在整个使用寿命中的可靠性和安全性。然而，单体电池之间固有的差异及其难以预测的老化模式，导致其性能一致性较差，增加了系统风险并降低了系统效率。因此，基于有限的初始循环数据准确预测电池老化轨迹尤为关键。通过早期精准预测，制造商可以在电池部署前将新电池准确分组，确保同组中的电池在各种运行条件下的性能一致性和可靠性。然而，电池复杂的非线性老化行为和耦合的老化机制使得这一任务极具挑战。
电池老化轨迹通常指容量在使用寿命内的衰减轨迹。虽然已有研究提出了多种老化模型来预测容量衰减，但机理模型和经验模型在少数循环次数的场景下适用性有限。数据驱动方法近年来广泛应用于老化预测，但基于历史容量数据的预测往往需要至少100个循环，极大增加了电池部署之前的成本。相比之下，基于循环数据的预测可以将测试过程减少至30个循环。然而，对于仅经历少数循环的新电池，放电曲线变化微小，使得与未来老化轨迹的关联难以辨别。解决这一难题对提升预测模型的精度以及优化电池管理和部署策略至关重要。
近期，山东大学控制科学与工程学院高峰教授团队结合先进的成像和机器学习算法设计了一种电池老化轨迹的极早期预测模型，能够在使用最少初始数据的情况下预测电池老化轨迹，从而在电池部署前实现高效的一致性分组。该模型通过求导策略和格拉姆角场进行高维特征提取，仅需测试十个充放电循环就能从放电曲线中捕捉到微小的预测特征。该架构采用具有侧向连接的并行卷积神经网络，有效增强了特征的提取与融合能力。在自主开发的数据集上，所提模型展示出了出色的预测性能，平均均方根误差为0.047Ah，平均百分比误差为1.60%。此外，通过在两个公开的数据集上进行迁移学习，该模型的稳健性得到进一步验证，只需进行少量再训练即可适用于不同的电池类型和应用场景。所提方法大大缩短了电池部署前的测试周期，降低了电池测试相关的时间与成本，通过利用有限数据实现电池老化的精准预测，优化了电池的使用与部署策略。
该工作以“Optimizing battery deployment: aging trajectory prediction enabling homogenous performance grouping”为题发表在期刊Journal of Energy Chemistry上。
在本研究中，我们使用了三个电池数据集进行老化轨迹的预测。自主开发的数据集包含了72节NMC532/石墨电池循环至失效的数据，这些电池在不同工作条件下运行。循环过程中，我们采用了不同的截止电压和电流倍率，每四次循环进行一次诊断循环，如图1a所示。诊断循环中的放电安时数代表电池的当前容量。当电池容量降至标称容量的80%时，实验终止。图1b展示了自主开发的数据集中的电池容量衰减曲线。此外，我们还使用了同济大学公开的电池老化数据集（数据集#2），该数据集包含28节容量为3.5Ah的NCA锂离子电池的老化测试数据，所有电池均采用相同的充放电协议进行测试。另一个使用的数据集是斯坦福-麻省理工的电池数据集（数据集#3），其中包含169节商用LFP/石墨电池的测试数据。这些电池在不同的快速充电条件下循环，但放电条件相同，循环寿命跨度较大。图1c和1d分别展示了这两个公开数据集的容量衰减曲线。
图1. 三个数据集的容量衰减曲线。(a) 自主设计的电池老化试验的标准容量测试循环。(b) 自主设计的电池老化数据集。(c) 同济大学电池数据集。(d) 斯坦福-麻省理工电池数据集。
随着电池老化，充放电曲线会发生显著变化。为更精确比较各电池的放电曲线变化，我们对放电曲线进行了标准化处理，定义为%Q-V曲线。图2a展示了放电%Q-V曲线的变化与容量衰减的关系。当电池内部的电化学过程存在差异时，放电曲线的变化也显得更加明显。值得注意的是，图2b显示了不同运行工况下的数据差异较大，且随着循环次数的增加，这些差异变得愈加显著。为定量捕捉不同电池放电曲线之间的差异，我们计算了曲线之间的欧氏距离。如图2c所示，随着循环次数的增加，欧氏距离分布的变化变得愈发明显，表明不同运行条件下电池内部出现了不同的老化机制，进而导致了充放电过程中的电化学差异。值得一提的是，在第六个测试周期时，不同工作条件下的放电曲线差异较小；然而，到第11个周期时，欧氏距离的变化更加显著。这一发现为在电池部署前使用更少的测试周期准确预测老化轨迹提供了关键依据。实现这一目标需依赖先进的机器学习技术，能够精确捕捉放电曲线中的微小差异并揭示潜在特征
图 2. 电池放电曲线的差异。(a)(b)(c) %Q–V曲线及其导数曲线的变化。(d)(e)(f) 不同运行工况下%Q–V曲线及其导数曲线的差异。(e) 随着循环数的增加，放电曲线之间的欧几里得距离的变化趋势。
我们提出了一种电池老化轨迹早期预测模型，结合了求导策略、格拉姆角场转换以及带有侧向连接的并行卷积神经网络，用于预测电池老化轨迹，详见图3。所提模型由二维映射和序列预测组成。二维映射模型负责将序列数据转换为图像，从而有效识别数据中的细微特征变化。我们对放电过程中采集的安时-电压数据进行整理、平滑、重构和归一化处理，生成标准化的%Q-V序列。随后，对%Q-V曲线进行一阶和二阶导数运算，分别得到d%Q/dV和d^2%Q/dV^2两条曲线。接着，将这三组序列数据转换为极坐标并通过格拉姆角场处理，生成三幅单通道的二维图像。序列预测模型的核心架构是一个带有横向连接的并行卷积神经网络。输入为通过二维映射得到的三幅图像，输出为预测的老化轨迹。横向连接的设计能够有效融合来自不同分支的特征，促进多角度和多模态信息的集成。这种结构有助于学习和整合来自各个独立网络的多样化特征表征，从而显著增强模型的辨别能力和鲁棒性。
图3. 所提多导数成像混合模型示意图 (a) 所提模型的两个关键组件：二位成像和序列预测。(b) 带有侧向连接的并行卷积神经网络结构示意图。
我们首先在自主开发的数据集上验证了所提出模型的性能，并研究了输入数据的循环次数对模型预测效果的影响，循环次数从5到50不等，间隔为5。图4a展示了测试集样本的误差分布。当使用第5个循环的数据作为输入时，模型的预测性能较差，凸显了仅依赖部署前有限测试数据进行电池老化轨迹预测的挑战性。然而，当使用第10个循环的数据作为输入时，模型的预测准确性明显提高。随着预测起点从第10个循环延展至第50个循环，预测误差并未发生显著变化。这一现象表明，到第10个循环时，放电曲线已经展现出与未来老化行为相关的显著差异。由于我们提出的模型能够识别放电曲线中的细微差异并提取潜在特征，因此仅需进行10个测试循环便可准确预测电池未来的老化轨迹。图4b展示了测试集中一节电池的预测结果。除了从第5个周期开始的预测值，其他所有情况下的预测值均与实际观测值非常接近。作为案例研究，我们采用第10个循环的放电曲线数据作为模型的输入，输入电压窗口为3.05至4.05V。所提出的方法实现了0.047Ah的平均均方根误差和1.60%的平均百分比误差，展现了较高的预测精度。图4c显示了电池老化轨迹的预测结果，预测值与实际观测值高度吻合。通过精准预测电池的未来老化轨迹，我们能够在部署前筛除行为异常的电池，并将老化轨迹相似的电池进行分组，从而有效防止“木桶效应”，即单个电池性能的劣化严重影响同组其他电池的效率
图 4. 电池老化轨迹预测结果。(a) 不同预测起始点下的预测误差的分布。(b) 不同预测起始点的预测结果。(c) 使用第十个循环的数据作为输入时，测试集中电池的老化轨迹预测结果。
我们将提出的模型与四种常见的预测方法进行了对比，包括基于历史容量数据的LSTM、GRU-1D CNN、线性回归（LR）和CNN。所有方法均使用前十个循环的测试数据。图5显示了预测误差的分布。在有限循环数据下，现有方法表现较差，平均百分比误差超过3.9%，最大百分比误差超过8%。LSTM模型虽然适合处理序列数据，但由于早期阶段电池的容量衰减数据过于一致，难以区分不同老化轨迹，导致预测效果不佳。基于统计和简单机器学习的模型无法有效捕捉放电曲线中的微小差异，平均百分比误差为3.93%。相比之下，使用CNN和图特征的方法有所提升，平均百分比误差为2.61%，但最大百分比误差达到9.68%，显示出有限数据下的预测稳定性问题。而我们所提的预测模型仅使用第十次循环的数据便能精准预测老化轨迹，平均百分比误差为1.60%，最大百分比误差为3.01%。所提模型的优势在于通过格拉姆角场将放电曲线及其导数转化为二维图像，提取高维特征，再结合并行CNN和侧向连接，实现多角度特征融合，更有效地捕捉与老化轨迹相关的复杂模式，尤其是在早期阶段。在消融实验中，我们设计了四个基准模型来评估所提模型关键组件的贡献。基准模型1不使用求导策略，仅处理原始放电曲线的二维映射图像。基准模型2跳过格拉姆角场转换，直接输入放电曲线及其导数到并行一维CNN。基准模型3去掉并行CNN的横向连接，基准模型4使用单个CNN处理三通道的二维图像。实验结果显示，所提模型优于所有基准模型。
图5. 不同方法的预测误差分布对比。
为适应不同电池型号的特性差异，我们提出了一种迁移学习方法。模型首先在我们开发的数据集上预训练，建立基础模型，随后通过数据集#2和#3的新电池数据部分再训练老化轨迹预测模型的参数。图6(a)展示了迁移学习框架，我们开发的数据集作为源域，数据集#2和#3作为目标域，源域和目标域的放电曲线经过相同的导数处理和二维映射生成输入图像。卷积层共享，目标域仅需再训练全连接层。数据集#2和#3的第十次循环放电曲线作为模型输入，老化轨迹为输出，电压窗口分别为2.7-4.0 V和2.05-3.55 V，其他数据处理和超参数与初始数据集保持一致。迁移学习模型在数据集#2上实现了0.029Ah的平均均方根误差和0.94%的平均百分比误差，在数据集#3上则为0.022Ah的平均均方根误差和1.31%的平均百分比误差。图6(b)和6(c)展示了同济大学和斯坦福-麻省理工数据集的预测结果，与实际轨迹高度吻合，证明模型具有优异的可移植性。
图6. 迁移学习。(a) 迁移学习模型框架。(b) 同济大学电池数据集迁移学习预测结果。(c) 斯坦福-麻省理工电池数据集迁移学习预测结果。
该工作提出了一种电池老化轨迹的早期预测模型，仅利用第十次循环的数据即可预测电池的老化轨迹。这种方法大幅缩短了电池部署前的测试时间和成本，并能够根据预测的老化行为实现更加高效的分组。通过在自主开发的数据集上进行广泛测试，并在公开数据集上进一步验证，该模型在未来老化轨迹预测方面展现了卓越的准确性，明显优于依赖更多数据的传统方法。该模型的成功为优化电池部署策略提供了新的思路，尤其是在电动汽车和大规模储能系统中，电池的一致性和可靠性至关重要。提升对电池老化轨迹的早期预测能力，能够显著提高电池系统的运行效率和使用寿命，为更可持续的能源解决方案贡献力量。
文章信息
Optimizing battery deployment: aging trajectory prediction enabling homogenous performance grouping
Shuquan Wang, Feng Gao*, Zhan Ma, Hao Tian, Yusen Zhang
J. Energy Chem., 2024.
DOI:10.1016/j.jechem.2024.09.012
作者信息
高峰，山东大学控制科学与工程学院，教授，博士生导师，国家杰出青年科学基金获得者，中国电工技术学会理事，中国电源学会理事，中国电源学会专家咨询工作委员会副主任委员，新能源并网控制全国高校黄大年式教师团队成员，IEEE Trans. Power Electron.编委，IEEE J. Emerg. Sel. Topics Power Electron.客座主编，CPSS Trans. Power Electron. and Appl.编委，《电源学报》编委。主要从事光伏发电系统、电池储能系统、并网变换器设计与控制、人工智能在新能源系统的应用等研究工作，获中国电源学会技术发明一等奖等。出版Springer英文专著1部；授权美国专利2件、日本专利1件、中国发明专利31件；发表论文280余篇，其中SCI收录80余篇，Google学术引用8100余次、H指数47。
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