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然而，近日，西安交通大学高国新、丁书江、于伟团队意外地发现，在低温（LT）条件下，富含无机物的SEI会导致LMBs的容量严重下降，这是由于界面传输动力学迟缓所致。作者证明了溶剂衍生的富含有机物的SEI由于其较弱的界面力和快速的孔隙扩散机制，表现出更低的界面阻抗。作为概念验证，采用一种有机硅电解液（1.5 M双（氟磺酰基）亚胺锂（LiFSI）在二甲基二甲氧基硅烷（DMS）中），结合低温形成循环，成功构建了富含有机物的SEI，其有机成分增加了16.51倍，最终使LMBs在-40°C时的容量提高了22.5%。因此，Li||NCM811电池在-114.05°C时仍能奇迹般地保持放电功能，且在-20°C下，1.2 Ah软包电池在贫电解液（2.5 mL Ah⁻¹）条件下经过50个循环后仍能保持92.1%的容量保持率。这种通过富含有机物的SEI提升电池容量的策略为低温电池的研究开辟了新的时代。
【工作要点】
图1 SEI对界面传输动力学的结构功能关系
(A–C) 电荷传输过程的示意图：(A) 强溶剂化电解液（SSE），(B) 弱溶剂化电解液（WSE），以及 (C) 富含有机物的SEI辅助的WSE。
(D) 溶剂对不同SEI成分的吸附能和差分电荷密度图。黄色和蓝色等值面分别对应电荷增加和减少的区域。
(E) 基于DMS的电解液与聚二甲基硅氧烷（PDMS）、Li₃N和LiF界面的径向分布函数（RDF）及对应的配位数（n(r)）。
(F) 基于分子动力学（MD）模拟结果的Li⁺-溶剂配位数以及对应的MD模拟快照。
(G 和 H) (G) SEI中Li⁺的两步扩散机制。
(H) 有限元模拟的电势分布，以及 (I 和 J) 在10 mm × 7 mm放大尺度下的电势。
图2 通过形成循环定向构建SEI
(A–D) 通过 (A) 低温形成循环和 (B) 室温形成循环定向构建SEI的方法示意图。3D/2D视图显示了 (C) 低温形成循环诱导的SEI和 (D) 室温形成循环诱导的SEI中的SiO₂⁻（硅含量有机成分）、CHO₂⁻（碳含量有机成分）、LiF⁻（LiF）和Li₃N⁻（Li₃N）的ToF-SIMS溅射体积。
(E 和 F) (E) 低温形成循环诱导的SEI的冷冻透射电子显微镜（cryo-TEM）图像，以及 (F) 对应的局部快速傅里叶变换图像。
(G 和 H) (G) 室温形成循环诱导的SEI的冷冻透射电子显微镜（cryo-TEM）图像，以及 (H) 对应的局部快速傅里叶变换图像。
图3 近界面和体相电解液的溶剂化结构
(A 和 B) (A) 基于DMS的电解液和 (B) 常规DME基电解液的径向分布函数（RDF）和配位数（n(r)）。
(C) 基于DMS的电解液的MD模拟快照。
(D) 测量的DMS基电解液和DME基电解液的相对溶剂化能。测试电池的示意图见插图。
(E) FSI⁻在体相电解液、与富含有机物的SEI匹配的近界面电解液以及与富含无机物的SEI匹配的近界面电解液中的状态的拉曼光谱。
(F) 对应的AGGs、CIP和SSIP含量。
(G–I) (G) 原位拉曼检测装置示意图。在 (H) 与富含有机物的SEI匹配的近界面电解液和 (I) 与富含无机物的SEI匹配的近界面电解液中FSI⁻特征峰的原位拉曼光谱。
图4 不同SEI条件下的电化学动力学
(A) 带有富含有机物或富含无机物的SEI的非对称电池的充电和放电电压曲线。
(B 和 C) 从-40°C到20°C的温度依赖性分布松弛时间（DRT）图，源自 (B) Li||Li（富含有机物的SEI）和 (C) Li||Li（富含无机物的SEI）的EIS数据。
(D 和 E) 比较 (D) Ea, dsv 和 (E) Ea, SEI。
(F) LTO||LTO、Li||Li（富含有机物的SEI）和Li||Li（富含无机物的SEI）的Rct。
(G) C||C电化学双层电容器的充电和放电曲线。
(H) Li（富含有机物的SEI）||NCM811电池和Li（富含无机物的SEI）||NCM811电池的循环性能。
(I) 对应的充/放电曲线。
图5 界面特性及低温下锂金属阳极性能
(B 和 C) (B) 富含有机物的SEI和 (C) 富含无机物的SEI的杨氏模量的原子力显微镜（AFM）图像。
(D) 不同SEI的Derjaguin-Muller-Toporov（DMT）模量分布。
(E) 锂||锂电池的溶剂交换实验。
(F) 在0.25 mA cm⁻²下16小时的锂沉积形貌。
(G 和 H) (G) 粗糙度轮廓和 (H) 3D共聚焦图像，显示锂金属阳极（上：基于DMS的电解液；下：基于DME的电解液）。
图6 低温下Li||NCM811电池的电化学性能
(B) 使用基于DMS的电解液的Li||NCM811软包电池在-114.05°C下点亮LED指示器的光学图像。视频见附录Video S1。
(C) 使用基于DMS的电解液的Li||NCM811电池在不同温度下的放电曲线。
(D) 在不同电位下的电化学浮置测试。
(E) 使用基于DMS的电解液的Li||NCM811电池在-60°C下的循环性能。
(F) 使用基于DMS的电解液和DME基电解液的Li||NCM811电池在-40°C下的循环性能。
(G) 在极端条件下使用基于DMS的电解液的Li||NCM811电池的循环性能。
【结论】
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