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近日，中国海洋大学吴敬一和德克萨斯大学奥斯汀分校的余桂华团队提出了一种低迂曲度的梯度导电正极，以实现离子传输的便利性并平衡离子浓度梯度，从而克服动力学限制并实现在厚正极中的快速充电能力。LiNi0.8Co0.1Mn0.1O2正极在室温下实现了147 mAh g⁻¹（5 C）和110 mAh g⁻¹（10 C）的比容量，同时在3 C时实现了3.3 mAh cm⁻²的面积容量，使SSBs同时具备高能量密度和高功率密度。这种策略的普适性在LiFePO4正极中也得到了验证，为高载量SSBs的快速充电和大规模应用提供了新的解决方案。
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1. 多层涂覆工艺（Multilayer Coating Process）
(1) 涂覆液的制备
正极材料（如LiNi0.8Co0.1Mn0.1O2，简称NCM）和聚合物电解质（如PVDF/LiTFSI）的含量在每一层中保持恒定。 通过调整磁性改性的锂镧钛氧化物（LLTO）和Super P（导电炭黑）的比例，实现不同层中离子导体和电子导体的梯度分布。 例如，从正极表面到内部，LLTO的含量逐渐降低（如7 wt%、4 wt%、1 wt%），而Super P的含量逐渐增加（如2 wt%、5 wt%、8 wt%）。
(2) 涂覆过程
将不同比例的LLTO和Super P与正极材料和聚合物电解质混合，分别制备出不同成分的涂覆浆料。 通过逐层涂覆的方式，将不同成分的浆料依次涂覆在集流体上，形成多层结构。 每一层的厚度和成分通过精确控制涂覆工艺来实现均匀分布。
2. 磁场诱导对齐（Magnetic Field Alignment）
(1) 磁性纳米线的制备
使用磁性改性的LLTO纳米线作为离子导体。这些纳米线具有磁性，能够在外部磁场的作用下进行定向排列。
(2) 磁场应用
在涂覆过程中，将正极置于外部磁场中。磁场的方向垂直于正极的表面。 在磁场的作用下，LLTO纳米线沿着磁场方向排列，形成定向的离子传输通道。 这种定向排列减少了离子传输路径的曲折性（即低迂曲度），从而显著提高了离子传输效率。
3. 结构特点
梯度分布：LLTO纳米线从正极表面到内部逐渐减少，而Super P逐渐增加，形成梯度分布。 定向排列：LLTO纳米线在磁场作用下沿正极厚度方向定向排列，减少了离子传输路径的曲折性。 多层结构：正极由多层组成，每一层的成分和结构经过精确设计，以优化整体的离子传输和浓度分布。
4. 实现效果
优化离子传输路径：低迂曲度结构减少了离子传输的阻力，提高了离子传输效率。 平衡离子浓度梯度：梯度分布的离子导体有助于在放电过程中均匀分布离子浓度，减少极化。 提高正极利用率：优化的离子传输路径和平衡的离子浓度梯度使得正极材料在整个厚度方向上都能均匀参与反应，提高了正极的利用率和电化学性能。
(b) GLT LFP正极的横截面数码显微镜图像。
(c) GLT LFP正极的横截面扫描电子显微镜（SEM）图像。
(d) GLT正极在顶部、中部和底部区域的横截面SEM图像。
(e-f) 在1 C满充电状态下，GLT、Grad、HLT和RGLT正极中Li⁺浓度沿厚度方向的COMSOL模拟。
(g-h) 在1 C下50%放电深度时，正极活性材料（CAM）利用率的COMSOL模拟。
(b) 不同正极的奈奎斯特图及离子/电子对称电池示意图。
(c) 不同正极的离子电导率和离子迂曲度因子。
(d) GLT正极的直流极化图。
(e) 不同正极的电子电导率。
(f) 不同正极的峰值电流密度与扫描速率平方根的关系图。
(g) GLT正极与其他正极（HLT、Grad和RGLT）电化学动力学对比示意图。
(b) GLT正极的DRT分析。
(c) GLT正极的二维强度色图。
(d) HLT正极的奈奎斯特图。
(e) HLT正极的DRT分析。
(f) HLT正极的二维强度色图。
(g) GLT正极在循环前顶部、中部和底部区域的拉曼光谱。
(h) GLT正极在充电至4.3 V后的拉曼光谱。
(i) 不同正极顶部、中部和底部的Eg/A1g强度比值。
(b) 在5 C下的长期循环性能。
(c) 高载量GLT正极的循环性能（插图为GLT正极的光学图像）。
(d) 与最近报道的高载量正极（NCM载量>10 mg/cm²，测试温度25~40°C）的室温性能对比。
(e) 在-10°C和1 C下的长期循环性能。
(f) 在-10°C下高载量GLT正极的性能。
(g) 与最近报道的NCM正极的室温性能对比雷达图。
(h) 软包电池在1 C和30°C下的循环性能（插图为软包电池的光学图像）。
(b) 在5 C下的长期循环性能（插图为充放电曲线）。
(c) 高载量GLT正极的循环性能（插图为GLT正极的光学图像）。
(d) 与最近报道的高载量正极（LFP载量>10 mg/cm²，测试温度25~65°C）的室温性能对比。
【结论】
本研究提出了一种通过多层涂覆结合磁场诱导的方法制备低迂曲度离子传输和梯度导电性的GLT正极。GLT正极中锂离子沿深度方向的快速、均匀传输动力学有助于在快速充放电过程中保持正极活性材料（CAM）结构的稳定性。所制备的固态NCM/PVDF/Li电池在室温下实现了10 C倍率下110 mAh/g的比容量，并在5 C下稳定循环超过2000次。随着CAM载量的增加，GLT正极仍保持了优异的倍率性能。在32 mg/cm²的高NCM载量下，正极在3 C倍率下仍能维持3.3 mAh/cm²的室温面积容量。此外，该策略的普适性也LiFePO4/PEO/Li电池中得到了验证。这些设计原则为开发高能量密度和高功率密度的固态电池提供了一种有前景的途径，为固态电池从实验室走向产业化奠定了基础。
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