CuZn催化剂促进5-羟甲基糠醛电催化加氢反应

2024-11-21 21:05   黑龙江  

文献信息

文献题目:Electrocatalytic hydrogenation of 5-hydroxymethyfurfural reactions promoted by CuZn catalysts

文献期刊:Materials Today Sustainability

DOI:10.1016/j.mtsust.2023.100653

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5 -羟甲基糠醛( HMF )的电化学加氢是实现可持续的高价值化学品和生物质基燃料的一种特别重要和环境友好的途径。本文报道了采用电化学沉积法制备的Cu Zn催化剂对HMF进行电催化加氢( ECH )反应。在碱性水介质中,HMF电化学加氢合成5 -甲基糠醇( MFA )具有优异的产率和法拉第效率,最高可达0.086 mmol cm 2 h 1,这在之前的研究中未见报道。电解液pH值影响ECH反应的选择性和效率。结果表明,电催化加氢不仅与电极催化剂的类型有关,而且对电解质敏感,这对生物质基平台分子的电催化加氢具有重要的指导意义。

本文亮点

1. CuZn双金属催化剂通过电化学沉积方法制备,用于HMF的电化学加氢反应。

2. 在0.5 M硼酸盐电解液(pH=9.2)中,CuZn催化剂上获得了50%的MFA法拉第效率,高于相关文献的报道。

3. 在酸性电解液条件下,更有利于HMF分子上的醛基和羟甲基基的水解,从而获得开环产物HD。

主要研究成果

Fig1. CuZn催化剂的SEM照片。

Fig2. CuZn催化剂、Cu催化剂和Zn催化剂的XRD图谱。

Fig3. ( a ) CuZn-15催化剂在0.5 M硼酸盐电解质溶液( pH 9.2 )中的LSV曲线;( b ) Cu催化剂、Zn催化剂和CuZn催化剂在含HMF ( 16 mM )的0.5 M硼酸盐电解质溶液( pH=9.2)中的LSV曲线;( c ) HMF转化率和HMF加氢反应产物收率;( d )硼酸盐电解质溶液中HMF加氢反应产物的法拉第效率;( e ) MFA产物性质随Cu、Zn含量的变化;( f )不同电势下HMF的转化率、法拉第效率和MFA的产率。

Fig4. ( a ) Cu催化剂、Zn催化剂和Cu Zn催化剂的电化学阻抗谱奈奎斯特图。( b ) CV测量的双电层电容。

Fig5. ( a ) XRD图谱和( b ) Zn 2p;( c ) Zn Lmm;( d ) HMF加氢反应前后CuZn - 15催化剂的O 1s XPS图谱。

Fig6. ( a ) Cu和CuZn催化剂在0.5 M硫酸盐酸性电解质溶液( pH 2.0 )中的LSV曲线;( b ) Cu和Cu Zn催化剂在含和不含HMF ( 16 m M )的0.5 M硫酸电解质溶液( p H 2.0 )中的LSV曲线;( c ) HMF转化率和HMF加氢反应产物收率;( d ) HMF加氢反应产物在0.5 M硫酸电解液中的法拉第效率;( e ) HD产物性能随Cu、Zn成分的变化;( f )不同电位下HD的HMF转化率、法拉第效率和产率。

Fig7. HMF在( a ) 0.5 M硼酸盐( b ) 0.5 M硫酸电解质溶液中电化学加氢生成MFA和HD的可能途径。

结论

采用电化学沉积法制备了CuZn双金属催化剂,用于HMF的电化学加氢反应。在0.5 M硼酸盐电解质溶液( pH=9.2)中,CuZn催化剂上获得了50% MFA的法拉第效率,高于相关文献报道。同时,在酸性电解质条件下更有利于HMF分子上的醛基和羟甲基的水解,从而得到开环产物HD。这项工作拓展了电化学HMF加氢反应体系,并为HMF及其还原产物加氢反应的电解液依赖选择性提供了新的见解。


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