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文献信息
题目：Toughening Hydrogels with Fibrillar Connected Double
Networks
纤维连接双网络增韧水凝胶
期刊：Advanced Materials
IF：27.4
DOI：10.1002/adma.202402282
日期：05 April 2024
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作者信息
第一作者：Yu-Huang Fang
通讯作者：Hang Zhang
通讯单位：阿尔托大学
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主要内容
肌腱或软骨等生物组织具有高强度和韧性，塑性变形非常小。相比之下，目前制备坚韧水凝胶的策略通常利用基于物理键的能量耗散机制，导致不可逆的大塑性变形，从而限制了它们的承载应用。本文报道了一种使用纤维连接双网络（fc-DN）增强水凝胶的策略，该网络由两个不同但化学上相互连接的聚合物网络组成，即聚丙烯酰胺网络和丙烯酸化琼脂糖纤维网络。fc-DN设计允许两个网络之间有效的应力传递和变形过程中的高纤维排列，都有助于高强度和韧性，而化学交联确保在高应变后的低塑性变形。fc-DN网络的力学性能可以很容易地调整，达到8 MPa的极限拉伸强度和55 MJ m-3以上的韧性，分别是无化学连接的纤维状双网络水凝胶的3倍和3.5倍。fc-DN水凝胶作为关节机器人着陆器的承载阻尼材料，具有一定的应用潜力。fc-DN设计为水凝胶提供了一种新的增韧机制，可用于软机器人或生物电子应用。
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结果与讨论
坚韧的AcAG/PAAm fc-DN水凝胶
a)水凝胶中三种不同DN拓扑的示意图。b)AcAG/PAAm fc-DN水凝胶、AG/PAAm f-DN水凝胶、PAAm SN水凝胶的拉伸应力-应变曲线。c)三种水凝胶的断裂强度和韧性对比。d)fc-DN水凝胶的循环拉伸试验。插图为fc-DN水凝胶经过一个周期拉伸并完全恢复应变后的光学图像。
调节AcAG/PAAm fc-DN水凝胶的力学性能
a)不同DA水凝胶的拉伸应力-应变曲线。b)不同AcAG含量水凝胶的拉伸应力-应变曲线。c)不同AAm含量水凝胶的拉伸应力-应变曲线。d)韧性和模量分别作为DA的函数。e)韧性和模量分别随AcAG含量的变化规律。f)韧性和模量分别随AAm含量的变化规律。误差条表示三个独立样本的标准差。g) AcAG/PAAm水凝胶的残余应变𝜖r和残余应变比rr随最大应变𝜖max的函数关系。h,i) AcAG/PAAm fc-DN水凝胶和其他已报道低残余应变比韧性水凝胶的对比图，韧性与断裂应变(h)，韧性与极限抗拉强度(i)的Ashby图
fc-DN水凝胶的循环加卸载试验及原位SAXS
分析
a,b)AcAG/PAAm fc-DN水凝胶的循环拉伸应力-应变曲线。c)计算不同菌株下fc-DN凝胶和f-DN凝胶的Herman取向因子f。d,e) fc-DN凝胶(d)和f-DN凝胶(e)的二维SAXS图和相应的拟合方位扫描曲线。
fc-DN水凝胶增韧机理示意图
f-DN水凝胶(a)和fc-DN水凝胶(b)在增加菌株下的示意图。
与f-DN水凝胶相比，fc-DN水凝胶作为承载
组件具有改进的性能
a) AG/PAAm f-DN水凝胶与AcAG/PAAm fc-DN水凝胶穿刺时的比较。b) AG/PAAm f-DN水凝胶与AcAG/PAAm fc-DN水凝胶作为自由落体着陆器承重部件的比较。
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总结
我们报道了一种新的增韧策略，以fc-DN为基础制备强韧的水凝胶。fc-DN由分子卷曲的PAAm网络与AcAG纤维网络化学交联组成，形成相互连接的互穿网络。所得的AcAG/PAAm fc-DN水凝胶与AG/PAAm f-DN水凝胶相比，强度（8 MPa）和韧性（55 MJ m-3著提高。由于纳米纤维和分子网络之间的化学交联，在经历10的高拉伸应变后，水凝胶也表现出低残余应变（0.5），与报道的坚韧水凝胶相比，这是一个显著的特性。与没有网络间化学交联的传统fDN水凝胶相比，原位SAXS测量证实，fc-DN水凝胶网络之间的共价键导致两个网络之间的界面强度更强，并且在应变下琼脂糖纤维排列程度更高。与c-DN水凝胶相比，纤维琼脂糖网络由于琼脂糖链的拔出而具有更高的能量耗散，并且由于原纤维的排列而具有更高的强度。优异的机械性能通过软装置得到证明，其中fc-DN水凝胶作为穿刺或冲击下的承重部件。fc-DN设计策略为制造具有高机械强度、韧性和低塑性变形的水凝胶提供了新的途径，在软机器人、人造皮肤和生物电子学方面具有巨大的应用潜力。
