文献信息
文献名称：One-Dimensional Segregated Single Au Sites on Step-Rich ZnO Ladder for Ultrasensitive NO2 Sensors
发表时间：2020.12
所属期刊：Cell Press
DOI:10.1016/j.chempr.2020.09.026
引言
本文介绍了一种基于半导体金属氧化物（SMOs）的气体传感器，特别关注于提高对二氧化氮（NO2）的检测灵敏度和选择性。传统的SMO气体传感器通过增加比表面积和引入未饱和缺陷位来提升性能，但这些方法存在热稳定性差和成本高昂的问题。为了解决这些问题，研究者们利用一维组装的单金（Au1）位点修饰在阶梯状富锌氧化物（ZnO）表面，以实现对NO2的超灵敏检测。这种Au1-ZnO催化剂在低工作温度下展现出卓越的NO2响应，为环境监测和医疗诊断提供了潜在的应用价值。
结果讨论
Figure 1主要展示了ZnO层叠阶梯状结构的形成过程以及Au原子在未饱和台阶位点上的锚定过程。
Figure 2主要展示了ZnO阶梯状结构的形态演变和相应的结构表征。
A图是XRD图：通过X射线衍射（XRD）分析，确认了所得到的ZnO产品具有典型的六方晶系闪锌矿结构。
B和C图是ZnO阶梯的SEM和TEM图像：展示了ZnO阶梯状结构的形貌，显示了均匀且自由悬挂的六边形ZnO阶梯，平均大小约为100纳米。
D、E、F、G图为不同前驱体用量下的ZnO阶梯的TEM图像：通过改变前驱体用量，观察到ZnO阶梯的大小和层厚的变化，从而证实了通过调节前驱体用量可以精确控制ZnO阶梯的尺寸。
H、I、J是AFM图像和高度剖面：利用原子力显微镜（AFM）图像和对应的高度剖面，展示了ZnO阶梯沿纵向的层数和台阶厚度，进一步证实了ZnO阶梯结构的层状特性。
K 和L图为ZnO阶梯的尺寸和层厚的统计分布：展示了不同前驱体浓度下ZnO阶梯的侧长和高度的统计分布，以及前驱体用量与ZnO阶梯高度增加的线性关系
Figure 2为读者提供了ZnO阶梯状结构的直观视觉证据，并展示了通过改变合成条件（如前驱体用量）来精确调控ZnO结构的能力。通过这些详细的表征，能够更好地优化材料的合成过程，以获得最佳的气体传感性能。
Figure 3主要展示了ZnO及其Au1-ZnO复合材料的微观结构和特性
A.HRTEM图像：显示了ZnO层叠阶梯结构的清晰台阶，以及边缘的粗糙配置，这些台阶在整个结构中普遍存在。
B.原子重叠高斯函数拟合图像：直观地展示了具有三个相关台阶的生动阶梯结构。
C.HAADF-STEM图像：显示了相邻两层之间的相同晶格取向，没有观察到显著的晶格畸变和取向错位。
D.Au1-ZnO的HAADF-STEM图像：识别出作为单原子金的亮点，这些原子被认为由于与支持表面上的氧空位的强相互作用而被分散并锚定。
E.从( D )得到沿X - Y方向的强度剖面
F. Au1-ZnO的结构
G-H.Au1-Zn O的HAADF - STEM像及其模拟像
I.EDS元素映射：显示了Au物种的分布，没有聚集现象，证明了Au原子的成功分散
通过Figure 3这些图像和分析，研究者能够直观地展示材料的形貌、结构和组成，为进一步的讨论和理论计算提供了实验基础
Figure 4主要展示了Au1-ZnO、Au NP-ZnO和ZnO这三种材料的气体传感性能和密度泛函理论（DFT）计算结果
A和B是气体传感器结构：展示了气体传感器的结构示意图，包括未封装的基底和定制的感测基底，基底上图案化了两个平行的金电极和两个铂加热器。
C.不同操作温度下Au1-ZnO传感器对NO2的响应：研究了在不同工作温度下，Au1-ZnO传感器对10-300 ppb NO2的响应情况。
D.不同NO2浓度下的气体传感响应：对比了纯ZnO、Au NP-ZnO和Au1-ZnO在不同NO2浓度下的气体传感响应。
E.对不同气体的选择性：展示了ZnO、Au NP-ZnO和Au1-ZnO对300 ppb不同气体（包括NO、H2、H2S、CO、NH3和CH4）的选择性。
F.Au1-ZnO传感器对NO2浓度的动态响应：显示了Au1-ZnO传感器对10-300 ppb NO2浓度范围内的动态电阻变化。
G-I.DFT计算结果：包括ZnO、Au1-ZnO和Au1-ZnO+NO2结构的态密度（DOS）图，以及Au1-ZnO+NO2模型的电荷密度差和二维平面的电荷分布示意图
Figure 4的作用在于直观地展示了Au1-ZnO材料在气体传感方面的优越性能，特别是在低浓度NO2检测、高选择性和稳定性方面的特点。同时，通过DFT计算结果，进一步理解了Au1-ZnO在传感过程中的电子转移机制，为实验观察到的气体传感性能提供了理论支持。
结论
文章的结论强调了研究者开发的一维隔离单金（Au1）位点修饰在阶梯状富锌氧化物（ZnO）表面催化剂的优越性能。这种Au1-ZnO催化剂在低工作温度下对二氧化氮（NO2）展现出超灵敏的检测能力，具有高响应值和良好的选择性。通过实验和DFT计算，研究揭示了Au1-ZnO界面处的电子转移机制，表明Au1位点在气体传感中的重要作用。该研究不仅为设计高性能气体传感器提供了新策略，也为理解和优化单原子催化剂的应用提供了深刻见解。
