https://doi.org/10.1088/2631 -7990/ad3316
近十年来，单原子催化剂以其优异的原子利用率和独特的物理化学性质在催化领域引起了广泛的关注。对于基于半导体的电气体传感器来说，其核心是目标气体分子在敏感材料上的催化过程。在这种情况下，SACs为高灵敏度和选择性气体传感提供了巨大的潜力，然而，只有一些气泡会浮出水面。为了促进实际应用，我们对活性炭的制备策略进行了全面的综述，重点介绍了如何克服聚合和低负载的挑战。广泛的研究工作致力于研究气敏机理，探索敏感材料，优化器件结构，改进信号后处理技术。最后，提出了基于sac的气体传感面临的挑战和未来的展望。
Fig 2 展示了半导体基气体传感器的结构和感测原理。具体内容包括：
1. 结构示意图：包括化学电阻型（chemiresistors）、薄膜晶体管（thin film transistor, TFT）传感器、催化金属栅场效应晶体管（FET）传感器和悬浮栅FET的结构。
2. 感测原理：详细解释了化学电阻型传感器在目标气体作用下电阻变化的原理，包括氧气在敏感材料上的吸附、提取电子形成负氧物种，以及还原性气体与吸附氧物种的反应过程。
3. 导电机制和变化：描述了在O2和CO暴露下敏感材料的不同的导电机制和变化，包括表面/体积模型、晶界和平面带模型。
4. 其他敏感材料：除了金属氧化物，还探讨了其他潜在的敏感材料，如碳基材料、聚合物和二维材料。
5. TFT传感器：讨论了TFT传感器中源-漏电流（ID）的变化机制，包括敏感材料导电性的调节和气体分子吸附对材料功函数的影响。
6. 催化金属栅FET传感器：解释了这种传感器中ID如何受到目标气体与敏感材料相互作用的影响，以及如何通过外部电场调制ID。
7. 悬浮栅FET：展示了悬浮栅FET的结构，其中悬浮栅和介电层之间存在空气间隙，目标气体通过间隙与栅上的敏感材料反应，改变栅的工作函数和器件的通道电流。
8. 阈值电压计算：提供了计算传统金属氧化物半导体FET和悬浮栅FET阈值电压（VT）的公式，以及气体暴露下VT变化对ID-VG曲线的影响。
Fig 3 展示了通过浸渍法（impregnation method）制备单原子催化剂（SACs）的过程和结果。具体内容包括：
1. 浸渍法制备SACs的示意图：描述了将载体材料浸入含有金属离子的溶液中，通过吸附和扩散使金属离子在载体表面原子级分散，随后经过洗涤、干燥和退火过程，最终在载体上沉积金属离子。
2. Rh-Ru原子在MFI沸石上的锚定：展示了通过浸渍法在自支撑MFI沸石（硅质子-1和ZSM-5）表面锚定铑-钌（Rh-Ru）原子的过程，这些沸石具有大的比表面积和丰富的Si-OH基团，增强了亲水性和传输效率。
3. Pt单原子在N掺杂碳纳米笼上的分布：通过高角环形暗场扫描透射电子显微镜（HAADF-STEM）图像展示了Pt单原子在分层N掺杂碳纳米笼（Pt(SA)/hNCNC）和分层碳纳米笼（Pt(SA)/hCNC）上的分布情况，以及Pt原子的轻微聚集现象。
4. Co单原子在N掺杂石墨烯上的分布：通过TEM和HAADF-STEM图像展示了单原子钴（Co）在N掺杂石墨烯纳米片（Co(SA)N4/NG）上的均匀分布，没有Co纳米颗粒（NPs）的存在。
5. Pt单原子在CoFe2O4和CF上的稳定性：通过HAADF-STEM图像展示了水处理前后Pt单原子在CoFe2O4和CF上的分布情况，证实了Pt物种仅以单原子形式存在，且水处理不影响Pt原子的分散性。
Fig 9 描述了单原子催化剂（SACs）与气体分子之间的相互作用，以及这些相互作用如何增强气体传感器的性能。具体内容包括：
1. 氧气的化学吸附增加：单原子作为活性位点，增强了从空气中吸附氧气的能力，并促进氧气分子解离成氧离子。这些在活性位点生成的氧物种会扩散到材料的其他区域（称为溢流效应），导致支持材料表面活性氧的数量大幅增加。
2. 电子转移量的增加：金属原子在原子水平上的分散暴露了众多活性位点，每个位点都表现出极高的活性。这些活性位点的存在，加上单原子修饰，有效地促进了敏感材料与气体分子之间的电荷转移。
3. 气体吸附能量的提高：与未修饰的敏感材料相比，修饰了单原子的敏感材料对目标气体的吸附能量有显著提高，导致通道电流的变化更大，因此灵敏度更高。
4. 催化动力学的加速：单原子分散体在反应中表现出比其纳米颗粒对应物更高的内在电催化能力和更快的催化动力学。这可以归因于单原子配置的独特电子结构和未饱和的配位环境。
这些图像和描述提供了SACs如何通过促进气体分子的吸附、活化和电子转移来提高气体传感器性能的详细视图，展示了SACs在气体检测中的潜在优势。
Fig 11 展示了单原子催化剂（SACs）在氨气（NH3）检测中的应用和性能。具体内容包括：
1. Co(SA)/N-C的AC HAADF-STEM图像：展示了在氮掺杂碳基质上原子级分散的钴单原子（Co(SA)/N-C），红色圆圈标记了单个Co原子的位置。
2. Co(SA)/N-C基气体传感器对NH3的响应曲线：展示了使用Co(SA)/N-C作为敏感材料的气体传感器对20 ppm至1000 ppm范围内NH3的响应。
3. Co(SA)/N-C基气体传感器对不同气体的响应对比：展示了Co(SA)/N-C基气体传感器对包括NH3、NO2、NO、C2H5OH、CO2、CH4和H2在内的不同气体在200 ppm浓度下的响应对比，显示出对NH3的响应明显高于其他气体。
4. Co掺杂MoO3薄膜基气体传感器对NH3的响应：对比了Co掺杂MoO3薄膜基气体传感器对NH3的响应，与Co(SA)/N-C基气体传感器的响应进行比较，显示了SACs在气体检测中的优势。
这些图像和数据提供了Co(SA)/N-C作为敏感材料在NH3检测中的高性能的直观证据，包括其高灵敏度、低检测限和良好的选择性。通过这些结果，可以了解到SACs在提高气体传感器性能方面的潜力。
综上所述，本文主要综述了利用半导体电传感器制备各种气体传感用sac的研究进展。首先，对半导体型电气体传感器的结构和工作原理进行了分类和讨论。随后，对sac的制备策略进行了系统的研究。具体来说，比较了每种策略的单原子负载和分布。
总结了活性炭与目标气体分子的相互作用，以及活性炭与载体的相互作用。这可能归因于基于sacs的气体传感器的灵敏度和选择性的提高。最后，简要介绍了sac在几种气体环境中的典型应用。
