表面钝化技术推动了钙钛矿太阳能电池（PSCs）功率转换效率（PCE）的快速提高。然而，最先进的表面钝化技术依赖于在光和热应力下容易脱质子的铵配体。
鉴于此，美国西北大学Edward H. Sargent，Mercouri G. Kanatzidis以及陈斌等人开发了一系列脒配体分子，这些配体因其共振效应增强的N-H键而受到关注，这些键可能抵抗脱质子，从而提高钙钛矿表面钝化层的热稳定性。
这一策略使得配体脱质子平衡常数降低了10倍以上，在85℃下经过光照老化后，光致发光量子产率的保持率提高了两倍。采用这种方法，研究团队实现了反式PSCs的效率26.7%，第三方的认证准稳态PCE为26.3%。同时，器件的稳定性优异，在85℃下连续1100小时的连续1太阳光最大功率点操作后，PCE的保持率≥90%。
对于双分子铵后处理，将10 mM 3MTPAI和1.5 mM PDAI₂溶解在异丙醇/氯苯（体积比为1:1）溶剂中。对于双分子脒基后处理，将2.8 mM PDII和0.4 mM 4FBII或3MTPII溶解在异丙醇/氯苯（体积比为1:1）溶剂中。溶液在室温下搅拌过夜，并在使用前过滤。
太阳能电池制备
最后，在高真空度（约10-7 Torr）下，将140 nm的Cu热蒸发作为背电极。
图1 脒基配体的稳定性。A.本研究中使用的配体的分子结构。B. DFT计算得到的铵基配体及其相应脒基配体的N-H解离能（ED），以及通过0.05 N配体溶液与0.05 N NaOH滴定测得的酸解离常数（pKa）值。C.使用不同配体钝化的PSCs的光电转换效率（PCE）对比。
图2 脒基钝化层的稳定性。A.采用PDAI₂和PDII₂处理的新鲜和老化钙钛矿薄膜的N 1s XPS深度剖析，以及采用4FBAI和4FBII处理的新鲜和老化钙钛矿薄膜的F 1s深度剖析。白色表示最高强度，红色和蓝色表示最低强度。B. PDAI₂、PDII₂、4FBAI和4FBII处理的新鲜和老化钙钛矿薄膜中C3H12N22⁺、C7H9FN⁺、C3H10N42⁺和C7H8FN2⁺的ToF-SIMS分析结果。
图3 脒基配体的钝化效果。A.不同配体处理的钙钛矿薄膜表面附近导带中的电子密度（n）。B.不同配体处理的钙钛矿薄膜的TRPL光谱。C.钙钛矿薄膜在有无C60沉积情况下的PLQY。D.钙钛矿薄膜在无C60的情况下，经85°C、50%相对湿度和光照老化前后的PLQY。
图4 器件性能。A.器件结构的截面SEM图像。B.对照组、PDAI₂/3MTPAI和PDII₂/4FBII钝化器件的PCE统计数据。C.最佳PDII₂/4FBII钝化器件的J-V曲线。D. PDII₂/4FBII钝化器件的稳定输出效率。E.在85°C、50%相对湿度的空气中、1太阳光光照条件下，玻璃封装器件的最大功率点（MPP）稳定性追踪。
原文链接：https://www.science.org/doi/10.1126/science.adr2091
【作者介绍】
杨熠：美国西北大学Edward H. Sargent和Mercouri G. Kanatzidis课题组博士后研究员。长期致力于有机-无机杂化半导体材料的设计、合成、解析，以及其在光电器件应用等方面的研究。目前已第一作者/共同一作在Science (2篇)、Nature、Nat. Energy、Energy Environ. Sci.、Nat. Commun.、Adv. Energy Mater.、Sci. Adv.等国际著名期刊上发表论文20篇。在Science和Nature等期刊上合作发表论文49篇，引用次数超过3000次，H指数27，拥有国际专利一项，国内专利两项。担任Nat. Energy、Nat. Nanotechnol、J. Am. Chem. Soc.、Adv. Mater.等期刊审稿人。
陈昊：上海交通大学溥渊未来技术学院副教授，博士生导师，国家级青年人才项目入选者。2021至2024年在加拿大多伦多大学和美国西北大学Edward H. Sargent课题组从事博士后研究。研究方向为单结/多结钙钛矿基光伏器件，于2023年实现了钙钛矿光伏器件准稳态认证效率世界纪录26.1%，并将1 cm2器件认证效率提升至25.2%。先后以第一作者（含共同）身份在Science (3篇)、Nature (3篇)、Nature Photonics、Nature Materials、Nature Energy、Advanced Materials (3篇)等著名期刊上发表了多篇论文。担任Nat. Energy、Nat. Rev. Mater.、ACS Photonics、Mater. Today Electron.等期刊审稿人。
刘成：美国西北大学Edward H. Sargent和Mercouri G. Kanatzidis课题组博士后研究员。主要研究方向为钙钛矿光伏器件及辐射探测器。目前以第一作者（含共同）身份在Science (3篇)、Nature、Nat. Energy、Nat. Commun.、Sci. Adv.、Adv. Mater.、Adv. Energy Mater.、Angew. Chem. Int. Edit.、Energy Environ. Sci.等国际著名期刊上发表论文20余篇。在Nature和Science等期刊上合作发表论文50余篇，拥有国际和国内专利各一项。担任Nat. Nanotechnol、Adv. Mater.、J. Am. Chem. Soc.、Angew. Chem. Int. Edit.等期刊审稿人。
徐健：北京理工大学前沿交叉科学研究院教授，博士生导师，国家级青年人才项目入选者。2021至2024年在加拿大多伦多大学Edward H. Sargent课题组从事博士后研究。主要研究利用理论计算、数据驱动和人工智能方法，设计新型表界面分子和半导体材料，解决光电器件效率和稳定性方面的关键问题。截至目前，已发表SCI论文37篇，其中第一/通讯作者（含共同）28篇，包括Nat. Mater. (1篇)、Nature (3篇)、Science (5篇)、Nat. Commun. (2篇)、Nat. Energy (2篇)、Nat. Photonics、J. Am. Chem. Soc. (2篇)、ACS Energy Lett.、Adv. Funct. Mater. (4篇)等。同时，担任Nature等国际期刊审稿人。
