Int. J. Hydrogen Energy杂志：中国科学院大学卢灿忠教授团队在光催化制氢领域的研究成果

学术 2024-08-29 07:46 北京

第一作者：刘海振

通讯作者：卢灿忠、陈儆

DOI:10.1016/j.ijhydene.2024.03.136

本文亮点

本文为新型无机-有机杂化光催化剂的制备和探索提供了一个可行的研究思路。

前言

2024年03月，国际氢能杂志在线发表了中国科学院大学卢灿忠教授团队在光催化制氢领域的最新研究成果。该工作报道了设计合成的PAN/ZnO/CIS形成Z型II界面，有利于光诱导电子和空穴的分离，提高了光催化产氢活性。为新型无机-有机杂化光催化剂的制备和探索提供了一个可行的研究思路。论文第一作者为：刘海振，论文共同通讯作者为：卢灿忠、陈儆。

背景介绍

不断增长的能源消耗、有限的不可再生化石能源储备以及使用造成的严重环境污染，导致大气中碳氧化物的过度释放，希望我们开发可再生和清洁能源作为替代能源。氢能作为一种廉价、清洁、可再生的绿色能源，可以大大减少能源危机的快速发展。光催化制氢技术由于理论上只需要阳光、水和光催化剂在温和条件下的相互作用而受到越来越多的关注。光催化主要依赖于光催化剂中的光激发电子（e^-）和空穴（h⁺）向表面迁移并参与光催化氧化还原反应的能力。光催化析氢作为一种环境友好型能源生产策略，在解决环境和能源问题方面具有广阔的发展前景为了实现高效的水裂解，开发和制备具有优异的光吸收能力、合适的能带结构、良好的光生电荷分离能力、优良的光载流子传输能力、大量催化活性位点和理想的氧化还原性能的光催化剂尤为重要。

由两种以上半导体组成的复合光催化剂已被广泛报道。在过去的几十年里，有报道称无机半导体及其异质结构可以通过改变能带结构、晶体结构和元素组成等来优化其光电性能此外，不同于无机半导体，有机半导体半导体材料具有拉伸能力强、光学性能好、易改性好、结构多样性好等优点，使更具吸引力无机材料和有机材料的结合有望改善有机半导体对光腐蚀和稳定性差的缺点，以及无机半导体对弱可见光捕获的缺点，从而促进水分裂的光催化活性。

本文所用设备

图文解析

图1. XRD patterns of PAN, CIS/12.3ZnO and CIS/12.3ZnO-PAN30.

要点：

CIS/xZnO纳米复合材料的衍射峰属于CdIn₂S₄和ZnOCdIn₂S₄的峰与纯CdIn₂S₄的峰略有偏移，这可能是由于CdIn₂S₄与ZnO的相互作用引起的。三元复合材料CIS/12.3ZnO-PAN30，仅显示了CIS/12.3ZnO的峰，这是由于PAN含量相对较低，且PAN衍射强度较低导致的。

图2. Linear sweep voltammetry (LSV) (a), Response of transient photocurrent to time (b), and Nyquist plots (c) of the photocatalysts.

通过光电化学性能测试，研究了催化剂ZnO、CdIn₂S₄、PAN、CIS/12.3ZnO和CIS/12.3ZnO-PAN30的电荷转移能力。图a为这些催化剂的LSV曲线。在相同的过电位下，材料的电流密度越高，载流子迁移速度越快显然，三元催化剂CIS/12.3ZnO-PAN30表现出最低的过电位和最高的电流密度在相同的应用电位无论在黑暗或光下这些催化剂，这意味着它有更好的电子空穴分离和更快的载流子转移效率，导致促进光催化活性结果表明，PAN的加入更有利于增强异质结的载流子分离。测试了光催化剂ZnO、CIS、PAN、CIS/12.3ZnO和CIS/12.3ZnO-PAN30的瞬时光电流响应，以估计分离和电荷传输的效率。从图b可以看出，CIS/12.3ZnO-PAN30的光流密度明显高于其他光催化剂，说明光电子和空穴分离效果较好。采用电化学阻抗谱（EIS）评价了光催化剂的界面载流子输运EIS图给出了5个样品的阻抗变化。阻抗材料本身用奈奎斯特图中的弧曲率半径表示，即弧曲率半径越小，催化剂界面上的电荷转移越快，光产生的载流子复合率越低材料本身用奈奎斯特图中的弧曲率半径表示，即弧曲率半径越小，催化剂界面上的电荷转移越快，光产生的载流子复合率越低。以上光电化学表征证明，CIS/12.3ZnO-PAN30表面的光生电子-空穴对被有效分离，构建的多相界面也大大抑制了光生载流子重组，从而提高了其光催化性能。

图3.Diagram of hydrogen production rate (a) and AQE of CIS/12.3ZnO-PAN30 (b).

由于光生成载体的快速重组，氧化锌和CIS具有较低的光催化活性，H₂的生产速率分别为252.6和50.4 μmol·g^-¹·h^-¹。当它们形成异质结构时，CIS/xZnO的活性增加，最佳样品CIS/12.3ZnO的光催化析氢速率为746.2 μmol·g^-¹·h^-¹，大约是原始氧化锌和CIS的3或15倍。CIS/xZnO异质结的形成有助于光生载流子的有效分离。此外，当引入PAN形成三元光催化剂时，其活性大大提高。在制备的光催化剂中，CIS/12.3ZnO-PAN30具有最高的H₂生成速率（4311 μmol·g^-¹·h^-¹），接近PAN和CIS/12.3ZnO的61.5倍和5.8倍。此外，光催化剂ZnO-PAN30和CIS-PAN30的H₂生产速率分别为57和24 μmol·g^-¹·h^-¹，明显低于催化剂CIS/12.3ZnO-PAN30。由此可见，该三元催化剂的光催化制氢性能得到了明显的提高。研究了CIS/12.3ZnO-PAN30在365、400、450和500 nm光照射下的表观量子效率（AQEs）。CIS/12.3ZnO-PAN30的波长相关的AQEs在365 nm处的AQE值最高，为7.32 %。

全文小结

综上所述，采用简单的一锅水热法和机械物理搅拌法组装了CdIn₂S₄/ZnO二元光催化剂和CdIn₂S₄/ZnO-PAN三元光催化剂研究了它们的复合比，以达到最佳的析氢性能。CIS/12.3ZnO-PAN30的H₂生成率最高（4.31 mmol·g^-¹·h^-¹），是PAN（0.07 mmol·g^-¹·h^-¹）的61.5倍以上，是CIS/12.3ZnO（0.74 mmol·g^-¹·h^-¹）的5.8倍以上。具有适当比例的复合催化剂为光催化制氢提供了有利的性能，如更多的活性位点，更广泛的光吸收范围，以及更有效的电荷分离和转移。给出了三元光催化剂CIS/12.3ZnO-PAN30的“Z型II型”制氢机理，这是开发新型光催化有机-无机杂化材料的新思路。本文为合理设计和合成三元光催化剂提供了一种有效的策略。

作者介绍

陈儆，中国科学院大学研究员。

近年来主要围绕氢能源与空气污染控制领域的重大基础科学问题和关键技术，开展制氢和空气净化材料与技术的研发。迄今，在J. Am. Chem. Soc., Angew. Chem. Int. Ed., Environ. Sci. Technol., Appl. Catal. B, Chem. Eng. J., Chem. Sci.等期刊发表SCI论文70余篇，其中中科院一区论文35篇, 第一和通讯作者论文28篇，授权发明专利4项，承担了包括国家自然科学基金青年项目、人社部留学回国人员择优资助项目、福建省科技厅引导性项目等各类科研项目11项。

课题组链接：

https://www.xmirem.ac.cn/kydw/kytd/ktz0/ktz0_ktzjj/

文献信息

Efficient Z scheme-type II charge transfer on the interfaces of PAN/ZnO/CdIn₂S₄ for the enhanced photocatalytic hydrogen generation，International Journal of Hydrogen Energy 63 (2024) 36–47

https://doi.org/10.1016/j.ijhydene.2024.03.136

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