泊菲莱科技论文奖励：2024年7月热门文献汇总

江苏大学邓久军

吕晓欣、张伟、钟俊

本研究报道了一种通用的湿界面焦耳加热策略，用于快速合成高性能的亚稳态质子氧化铁光阳极，其通过将烧结时间缩短到90 s，大大降低了功耗，并减少了对TCO衬底的损伤。更重要的是，质子氧化铁能够通过提供双活性位点(晶格氧和铁位点)显著增加载流子浓度并加速OER反应速率，从而有效地促进了光阳极体相和表面的电荷动力学。

刘名旺

华中师范大学朱成周、胡六永

(1)通过原位光沉积和氧化还原反应建立了Bi₂O₃-BiOBr-AgI三元异质结，Bi₂O₃和AgI选择性分布在BiOBr的双晶面上。
(2)BiOBr载体的各向异性迁移表现出优异的电荷预分离特性，有效地模拟了ETC在自然光合作用中的作用。阶梯式双S型结构的结合确保了对光系统(PSII/PSI)的最佳模拟。

(3)这种开创性的生物灵感设计的各向异性双S型Bi₂O₃-BiOBr-AgI异质结人工光合系统克服了空间电荷层（SCL）在异质结界面处有限分布的限制，使光电性能显著提高55倍。在此基础上，提出了构建仿生人工光合系统的通用原理和方法。

(4)利用硫醇在Ag基材料上的蚀刻，进一步将双S型异质结用于乙酰胆碱酯酶和有机磷农药的光电传感器检测。

左诗语

武汉纺织大学李东亚

本研究旨在探索一种基于金属有机骨架（MOFs）催化剂与过硫酸盐（PS）结合的光催化体系，利用可见光（Vis）驱动实现新兴污染物的限域聚合与降解，为废水处理提供新的解决方案。

魏萍，董金凤

五邑大学魏萍，彭超

1）通过化学键连接，成功制备一种草坪状复合光催化剂TP-COFs/Ti₃C₂T_x (TCM)。

2）实现了光催化辅酶NADH的高效再生。30分钟内，NADH在生产率可达到95%。在不含贵金属电子媒介的情况下，依旧可实现辅酶NADH的再生。

3）在此基础上，将光催化剂与甲酸还原酶FDH偶联，构建了仿生光-酶催化CO₂还原系统。

王萌萌

苏州大学路建美、陈冬赟

自漂浮ZSO QDs/AP-PBMs作为催化微反应器，具备较大的比表面积和多级多孔富氮结构，实现了对左氧氟沙星（LVX）高效吸附并解决了CO₂的吸附传质难题。S型异质结构赋予该微反应器优异的氧化还原能力，既能氧化降解LVX为CO₂又能再转化CO₂为高附加值的CO。其中ZSO QDs/AP-PBMs 1:2微反应器首次实现了在一个氧化还原循环中LVX的完全降解，并得到选择性高达100%（产率100.3 μmol/g）CO产物。

方苑丁、刘友星

中国科学院化学研究所郭云龙、唐庆鑫

作者通过将噻吩官能团精准引入电子受体单元，设计一种具有宽吸收波长的新型供体-受体（D-A）共价有机框架（COFs）分子，其吸收范围为200 nm-900 nm，显著提高了太阳光利用率和促进了高效光催化苄胺耦合。

秦一博

黄河科技学院邓瑞雪，张守仁，孟翔宇

本工作利用熔融盐策略合成1T/2H混合相MoS₂助催化剂用于染料敏化体系下光催化析氢反应。该工作在以往的研究基础上提出了一种新的判断光敏剂氧化或还原淬灭占主导过程的归属方法，即Stern-Volmer-Meng (SVM)曲线，其中Meng取自孟翔宇博士姓氏。相较于以往研究，进一步考虑到了体系中牺牲试剂和助催化剂浓度对淬灭过程的影响，且可定量不同形式淬灭过程的占比。

杨霜

中山大学韩治际

亮点1. 该研究体系不含贵金属，利用一系列含氟卟啉及含氟二氢卟吩作为光敏剂，以λ= 630 nm的红光作为光源进行光催化二氧化碳还原实验，结果表明增加卟啉及二氢卟吩上的氟取代个数对催化体系的转换数有明显的提高，且氟取代个数越多，卟啉和二氢卟吩作为光敏剂时体系的转化数比值越接近。当光敏剂为全氟二氢卟吩时，可实现高达1790 ± 52的转换数，且光催化CO₂还原为CO的选择性为100％。此外，在λ= 730 nm时，该体系依然可以高效进行，最高转化数为510。

亮点2. 在使用高浓度的催化剂和光敏剂时，该体系的稳定性可超过240 小时。同时，该体系可以在低浓度的二氧化碳条件下进行，在1%和5%的二氧化碳浓度下，体系依然保持着97.7%和95.6%的高选择性。

亮点3. 机理研究表明，二氢卟吩及chlorinphlorin是红光驱动二氧化碳还原的两个关键中间体。卟啉通过质子耦合电子转移转化为相应的二氢卟吩和chlorinphlorin是卟啉化合物在红光驱动还原中一个重要的光化学过程，而卟啉环上氟原子的取代被证明是促进这种转变并提高催化活性的有效策略。

蒋雨恒，范英英，刘晓龙，谢君

国家纳米科学中心唐智勇

在本研究中，我们使用第一性原理计算作为综合指导工具，发现通过精确控制贵金属助催化剂上的氧气活化过程以及金属氧化物载体上含碳中间体的吸附强度，可以精细调控甲烷光氧化产物的选择性。包含钯（Pd）纳米颗粒和单斜晶系氧化钨（WO₃）的双功能催化剂（Pd/WO₃）能够具备最佳的氧气活化动力学和中间体的氧化/脱附障碍，从而促进甲酸的形成。实验结果显示，该Pd/WO₃催化剂在室温下使用分子氧并在全光谱光照射下，达到了4.67 mmol·g_cat⁻¹·h⁻¹的优异甲酸产率，并具有62%的高选择性。这些结果显著优于在相同条件下运行的最先进的光催化系统。

程正旺

湖北工业大学邹维

开发高效、低成本的可见光析氢光电催化剂是当前能源和环境领域的重要研究课题。本文采用磁控溅射法，在一维n型金红石TiO₂纳米棒阵列上沉积了p型半导体Cu₃N。形成的TiO₂/Cu₃N p-n异质结不仅将带隙从TiO₂的3.09 eV减小到TiO₂/Cu₃N的2.01 eV，光响应范围也从从紫外区扩展到可见光区域。此外，得益于TiO₂/Cu₃N p-n异质结界面处的内建电场，光生电子-空穴对的分离和转移效率明显改善，载流子寿命得到有效延长。结果表明，在> 420 nm可见光照射和-0.97 V vs. RHE（可逆氢电极）条件下，光电流密度从TiO₂的-0.33 mA/cm²提高到TiO₂/Cu₃N的-4.66 mA/cm²，提高了约14.12倍。此外，构建的TiO₂/Cu₃N异质结表现出稳定的PEC析氢性能，相应的可见光分解水产氢速率达到6.98 µmol/cm²/h。研究结果表明，构建具有合适带隙的p-n异质结是提高TiO₂光电催化性能的一种有效途径，并且有望应用于其他光电催化剂。

张棚菲

广东工业大学卜冬蕾、黄少铭

半导体的形貌对光催化性能的影响通常被观察到，但由于其他结构变化通常与形貌变化同时发生，因此这种影响并不明确。在这项工作中，我们成功地构建了一系列ZnIn₂S₄空心微球（命名为ZIS-x，x =0.6,0.2,0.15,0.1,0.06。），具有系统地减少的壳厚度和可比的能带结构，结晶度和缺陷密度，这已通过广泛的表征得到证实。利用上述特点，研究并建立了壳厚度对光催化活性的解耦效应，并建立了火山型关系。性能最好的ZIS-0.1的析氢速率为3.76 mmol/gh，是性能最差的ZIS-0.6的2.66倍。进一步的机理研究表明，观察到的壳层厚度与析氢速率有关，源于光下电荷载流子的产生能力，该能力随着空心微球的光吸收能力的增加而增加。这项研究明确揭示了形貌对半导体光催化活性的影响，从而突出了从形貌上改善光催化性能的途径。

陈钰炫

广州大学黄勇潮

本文介绍了一种新型的助催化剂——氯化氧化铁(FeOCl)，简单地将FeOCl接枝在BiVO₄上构建集成光阳极，提高了光电阳极性能。

魏萍

五邑大学彭超

1）通过Ti₃C₂T_x MXene的原位氧化，成功制备一种具有锐钛矿/金红石TiO₂异相结的复合光催化剂ARTM36。

2）实现了光催化辅酶NADH的高效再生。50分钟内，NADH在生产率可达到85%。在不含贵金属电子媒介的情况下，依旧可实现65%的NADH再生。

3）与TiO₂相比，ARTM36催化剂光催化1，4-NADH再生的选择性大幅度升高，在非贵金属参与的情形下，1，4-NADH选择性达到90.8%。

4）在此基础上，将MXene基光催化剂与甲酸还原酶FDH偶联，成功构建了仿生光-酶催化CO₂还原系统。

段有雨

重庆大学甘立勇、韩广、周小元

团队受到金属配位络合物知识的启发，提出了一种新颖的金属配位路线，该路线主要是通过配体（如缩二脲）与金属离子在水溶液中的快速络合形成配合物，然后将配合物进行原位热聚合，以实现高负载，大剂量制备。

陈润琳

华南理工大学楼宏铭

通用一锅水热法成功合成了一种缺陷-双S型异质结光催化剂In₂O₃/Pedot/In₂S₃。基于其独特的电荷传输途径，在5 W LED可见光照射下，In₂O₃/Pedot/In₂S₃催化剂表现出卓越的光催化活性，对木质素的降解速率较In₂O₃、In₂S₃及In₂O₃/In₂S₃分别提高了39.8倍、7.9倍和3.8倍，且能高效降解各种抗生素。同时，双S型异质结的构建，增强了催化剂的氧化还原电位，在反应60 min后，In₂O₃/Pedot/In₂S₃催化剂能将85.8%的木质素磺酸钠（SL）矿化为CO₂和H₂O。另外，由于Pedot具有空穴传导性，能有效减弱硫化物的光腐蚀，使得催化剂具有良好的循环稳定性。此外，研究还深入探讨了溶液的pH值、其他阴离子以及水质对降解效率的影响，发现In₂O₃/Pedot/In₂S₃具有较好的应用普适性。

胡勋亮

华中科技大学王笑颜、谭必恩

有机光催化材料一般是通过各种有机单元组合而成的类半导体材料，理想的有机光催化材料应满足低激子结合能、高结晶性、亲水性等要求。前期研究发现，有机单元的结构对最终材料的光催化活性具有明显影响。各种有机单元中，苯并噻吩砜及苯并双噻吩砜基团具有优异的亲水性，在聚合物光催化材料的发展中具有相当优势。本工作受前人研究工作的启发，设计了一种含苯并双噻吩砜基团的羧酸分子FSOCA，利用羧酸基团之间的氢键使得FSOCA易于结晶；利用FSOCA的刚性结构使其具有低激子结合能。这些策略赋予了FSOCA低激子结合能、高结晶性、亲水性等性质。