泊菲莱科技论文奖励：2024年8月热门文献汇总

员岭峡

北京化工大学王洁欣

利用废塑料为金属有机框架(MOFs)合成提供有机配体是一种绿色和可持续的塑料化学升级回收方法。我们提出了一种使用超小纳米ZnO水相分散体作为催化剂有效水解聚对苯二甲酸乙二醇酯(PET)废料的方法，并随后通过一锅和两锅法策略合成了五种典型纳米MOFs。该工艺使PET衍生的MOFs表现出高比表面积，其中TP-MIL-101(Cr)具有高水蒸汽吸附性能（1327.3 mg/g），OP-MIL-53(Al，Fe)在光催化中表现出高四环素去除率(>90%)。该方法以环保的方式处理废弃塑料，并生产出具有优异催化和吸附性能的增值材料。

裴欣雅

北京工业大学敬林、Yun Hau Ng

该研究通过硼（B）掺杂修复结晶态红磷（CRP）中的本征磷空位（VP）缺陷，显著提高了光催化产氢效率，展示了 B掺杂引入的浅陷阱态在延长活性电荷载流子寿命中的关键作用。

张雅琴、李平

华中科技大学谭必恩、王笑颜

本文通过氢键和π -π堆叠相互作用，将镍卟啉配合物作为还原位点，吡啶卟啉作为氧化位点，成功地自组装了分子连接型卟啉晶体光催化剂(Ni-TCPP-TPyP)。所得材料具有高度结晶结构，固有分子结的形成可以加速光生电荷的分离和传输。因此，在不使用任何牺牲剂的情况下，Ni-TCPP-TPyP的CO产率达到309.3 μmol·g⁻¹·h⁻¹(选择性，~100%)，是单组分光催化剂(Ni-TCPP)的10倍以上，也大于大多数有机光催化剂。利用飞秒瞬态吸收光谱和密度泛函理论计算研究了结构-功能关系。我们的工作为设计高效的人工光催化剂提供了新的见解，为利用太阳能转化二氧化碳开发清洁和可再生燃料铺平了道路。

刘海振

中国科学院大学卢灿忠、陈儆

本文采用原位生长水热法成功合成了不同摩尔比的NSS/xZnO，其中NiSeS含有V_Ni和V_Se，ZnO含有V_O。通过理化表征和性能评价，验证了该多空位的协同效应促进了光源载流子迁移速率，减少了光诱导电子-空穴对的重组，有效抑制了光腐蚀的发生。

李荣洁、李华星

国家纳米科学中心刘刚、郑黎荣、曾庆祷

1）通过简单、高效的一步球磨法可控制备g-C₃N₄/CdS S型异质结担载Pd单原子多级纳米复合材料体系。

2）对g-C₃N₄/CdS S型异质结进行实验表征与理论计算相结合的全面、系统的验证。

3）揭示 Pd 单原子和g-C₃N₄/CdS S型异质结光催化分解水产氢的协同增效原理。

傅仰河、高怡静

浙江师范大学朱伟东、Morris D. Argyle、Maohong Fan

1、三种具有苯环/三嗪环结构单元的二维大π共轭COFs材料用于可见光催化CO₂还原；

2、光生电子空穴对的有效分离和转移与COFs的共轭度及三嗪环数量密切相关；

3、合理调控COFs中苯环和三嗪环的数量可以有效提高COFs材料光催化CO₂还原性能；

4、具有有序苯环-三嗪环异质结构的COFs材料可以有效抑制光生电子-空穴对的复合，更好地实现光催化固定CO₂。

张斌斌

重庆大学陈飞

本工作中，通过简易方法研发了一种成本效益高的氮化碳/溴氧化铋（CN/BiOBr）异质结，可显著提升对PMS的活化效率。通过该异质结构的催化作用，四环素（TC，10 mg/L）去除率在1分钟内可达90.00%以上 (k_obs为2.23 min⁻¹)。所构建的系统还展示了出色的自清洁特性，在经过8次循环使用后仍保持高活性，并在3.01至9.03的pH值范围内表现出良好的稳定性。通过猝灭实验和理论计算，阐释了•O₂^-在TC去除过程中的关键作用。此外，通过生态毒性评估和总有机碳分析，证明了该系统不仅能有效降解抗生素，还能实现其同步解毒和矿化。本研究中开发的CN/BiOBr异质结构对各种环境因素，如阴离子共存、pH值波动以及不同水源的影响均表现出强大的抵抗能力，同时显示了在焦化废水和医疗废水处理等实际应用场景中的巨大潜力。该工作中提出的通过可见光辅助PMS活化的方法为快速净化抗生素废水提供了一种新的技术路径，并为光暗结合的仿生催化氧化技术的实际应用探索开辟了新的可能。

李梅

天津大学张胜波

将聚对苯二甲酸乙二醇酯 (PET) 废弃物光重整为高附加值化学品是一种新兴且有前景的方法。然而，一个主要障碍是解聚PET时需要进行苛刻的碱性预处理（C_OH ^– = 5–10 M），导致加工成本激增，也对后续光催化装置、催化剂和光催化效率提出了巨大挑战。在此，我们提出了双核分子催化的PET化学解聚与半导体催化的光重整串联催化体系，在温和条件下（C_OH ^– ≤ 0.1 M，T ≤ 60 °C），PET 首先在双核锌催化剂上通过分子内水解机制解聚成单体。与传统的苛刻碱预处理相比，解聚速率可提高近一个数量级。然后在超小氮化碳纳米球上将 PET 光转化为甲酸和 H₂。机理研究表明，温和的PET预处理以及超小的氮化碳纳米球尺寸结构和金属Pt的电子捕获效应引起的有效电子-空穴分离是其高光催化活性的主要原因。我们的研究建立了串联催化的新概念，通过在聚酯塑料光重整技术中使用合成催化剂降低了PET 的预处理的苛刻条件。

张安安

福建物构所刘天赋

以往的报道中，人们大多是通过分子设计来调控催化剂的载流子行为，而通过空间排列调控载流子行为的相关研究却很少见。特别是当材料尺寸从纳米增加到微米时，人们对这一过程中电子结构的变化规律还不甚了解。研究表明，自然光合作用中叶绿素分子依靠特定空间几何排列实现载流子的高效分离与传递。该工作中，作者制备了沿π-π堆叠方向不同长度的三种PFC-1材料，并分别命名为PFC-1-S（约800纳米）、PFC-1-M（约20微米）和PFC-1-L（约120微米）。实验表明，由于氢键有机框架中的氢键无法在相邻分子之间提供足够的轨道重叠，因此电子传输主要沿着π-π堆积方向而非氢键方向进行。在这种情况下，控制π-π堆积范围可以显著调控电子结构和载流子行为。

张友超、冉晓黎

东北大学杨晓红、苏大为

为解决CdS光催化剂的光腐蚀问题，该团队开发了一种g-C₃N₄包覆CdS的二元核壳光催化剂。研究发现，在CdS表面化学气相沉积g-C₃N₄的过程中，随退火温度的升高，CdS的主要暴露晶面将由（001）面变为 (110) 面，并与g-C₃N₄形成S型异质结。CdS（110）面的价带与g-C₃N₄（001）的导带间形成的内建电场加速了来自CdS的光生电子与来自g-C₃N₄的光生空穴之间的复合，促进了g-C₃N₄表面光生电子与空穴的分离与传输，从而产生了优异的光催化HER性能。该工作从晶面工程的角度，结合DFT第一性原理计算揭示了半导体异质结促进带隙匹配，从而大幅度提高光催化水分解析氢性能的机理。

何承萱

华东理工大学张金龙、吴仕群

该文章运用离子交换和空间限域策略，在TiO₂纳米管上实现了从Pt单原子到Pt亚纳米团簇的精确调控。研究表明，Pt位点与载体之间的电子相互作用诱导了局部电荷重排，促进了CH₄和CO₂分子在活性位点的定向吸附与活化，在光驱动下实现了CH₄和CO₂的高效稳定转化。

胡恩民

西南科技大学陈先杰、竹文坤、朱永法

本文采用两步高温聚合法制备了对U(VI)具有吸附与光还原同位结构的氰基功能化石墨化碳(g-C₃N₄)。氰基不仅作为吸电子基团，促进其周围光生电子的富集，而且作为U(VI)的配位基团，有效地提高了对U(VI)的吸附能力。因此，g-C₃N₄-CN表现出高效稳定的光催化U(VI)还原活性，饱和铀萃取量为2644.3 mg·g⁻¹，明显优于大多数报道的g-C₃N₄基光催化剂。

李梅

天津大学张胜波

由于塑料的水溶性极低以及反应过程中过度氧化使CO₂过量释放，导致光催化效率有低。本文介绍了一种在双核Re-Ru分子多相催化剂上进行废聚对苯二甲酸乙二醇酯（PET）塑料降解和CO₂光还原的串联工艺。与相应的均相催化剂相比，在含水体系中产物选择性从65%显著提高至95%，TON也大幅提高了近19倍。实验和密度泛函理论计算表明，高光催化性能归因于显著增强的光捕获能力、双金属Re-Ru位点之间有效的光生电子转移以及通过精细调节螯合配体而显着增强的CO₂捕获能力。

衡世亮

华东师范大学陆雪琴、甄广印

1)通过反溶剂法制备了新型BNCN_x/y/Cs₃Bi₂Br₉异质结。

2)光催化效率的提高是由于吸附-光催化的协同作用。

3)BNCN_x/y/Cs₃Bi₂Br₉和CQ具有最短的键距和更高的吸附能。

4)电荷转移途径是通过Z型异质结传递的。

5)揭示了CQ降解的机制、途径和毒性评估。