期刊：Journal of Hazardous Materials（IF=12.2）
期刊简介：Journal of Hazardous Materials 是一个国际论坛，通过发表环境科学与工程领域的文章来推动世界一流的研究。我们发表完整的研究论文、评论文章和观点，以提高我们对某些材料对公共卫生和环境构成的危害和风险的理解。作者应该在他们的手稿中解决两个问题：1） 研究对象是否是环境污染物？2） 研究是否在与环境相关的条件下进行？
“环境污染物”不包括不会通过污染对环境或人类产生有害影响的化合物。值得注意的是，需要强调废物和有害材料之间的区别，以进一步阐明 JHM 的范围。该杂志对具有环境危害的特定化合物或微生物制剂非常感兴趣。
“环境相关条件”通常需要进行实验或建模研究，并考虑环境因素，例如温度、pH 值、环境基质成分和用于去除废物的化学剂量，在其各自的实际发生范围内。特别是，我们注意到，许多手稿中对纳米材料或新兴污染物（例如，传感/检测、效果和去除）的研究都是以不切实际的高浓度进行的，这可能比它们在环境介质中的实际存在范围高几个数量级。
背景介绍
H2S是一种有毒易燃无色气体，即使是低浓度也会死亡，此外，H2S也被认为是阿尔兹海默症和口臭的特征标志物。因此，实现H2S低浓度下的超灵敏检测至关重要。MOF具有表面吸附和促进表面反应等优势。（1）MOF的永久空隙度可以将目标气体预浓缩，从而加速主客体相互作用，提高灵敏度。（2）可调节孔隙度和表面化学环境可以特异性捕获气体，提高选择性。（3）可逆吸脱附过程使得MOF具有再生性和回收性。然而，MOF中的有机配体阻碍导电。因此，将MOF与外部导电客体复合形成异质结是有效策略。
文章简介
本文通过相互扩散策略，通过在高导电性Ti3C2Tx（MXene）纳米片上自组装Co-MOF制备0D-2D异质结，实现高可靠性。MXene纳米片作为高导电衬底，不仅加速电子在异质结处快速转移，而且在溶液自组装过程中防止MOF颗粒聚集，保留对分析气体的活性位点。反过来，Co-MOF能够以功能传感层有效隔离MXene纳米片之间聚集。进一步，Co-MOF纳米颗粒分子筛预浓缩效应可以有效增加主客体相互作用和特异性，加速表面反应，提高灵敏度和选择性，最终实现了高选择性、高响应和低检测限（50 ppb H2S）。
图1所示 Co-MOF@MXene-M的显微形态分析。(a)合成过程示意图。（b, c） SEM图像，(d)具有相应高度轮廓的AFM图像，(e) TEM图像，(f) HRTEM图像，(g) EDS元素映射图像
表征分析
Co-MOF沉积后，XRD中MXene的晶面间距增加，而这种层间距增加有利于气体分子的扩散和传输。FT-IR，590cm-1处出现了一个与Ti-O-Co键相关的Co-O拉伸相关的特征峰，表明Co-MOF与MXene之间形成了异质结构。XPS指出Co-O键是通过不稳定的表面Co离子与MXene之间的氧原子配位形成。BET分析表明Co-MOF@MXene（M）具有高比表面积和更快的扩散速度，此外还可以预浓缩。
图2所示 Co-MOF@MXene-M的化学组成及结构表征。(a) XRD图谱。(b) FT-IR光谱。XPS谱图：(c)全测量谱，(d) Ti 2p, (e) Co 2p, (f) O 1s, (g) f 1s (h) N2吸附/解吸等温线和(i)孔径分布曲线。
传感响应与机理
H2S响应性能如图所示：
图3所示 Co-MOF@MXene的传感性能。(a) CO - mof和Co-MOF@MXene在200ppb CH3OH、C2H5OH、CH3COCH3、NH3、CO、SO2、NO2和H2S条件下的气体响应。(b) Co-MOF、Co-MOF/MXene和Co-MOF@MXene传感器与Co-MOF传感器对H2S的响应比。(c)基于Co-MOF@MXene-M的传感器对各种200 ppb气体的选择性响应。(d)实时传感响应和(e) Co-MOF、Co-MOF/MXene和Co-MOF@MXene传感器在H2S浓度范围为50至400 ppb时气体响应与H2S气体浓度的关系比较。R2表示曲线拟合的质量。(f)最先进的H2S化学电阻在室温或高温下运行，以测定对H2S浓度的响应。(g) Co-MOF@MXene-M传感器的重复性曲线（100 ppb H2S）， (h)不同RHs （100 ppb H2S）下的响应，(i)长期稳定性（100 ppb H2S）
DFT表明H2S中的硫原子和氢原子分别与2-甲基咪唑中甲基H原子和N原子之间相互作用。此外，H2S的吸附能比其他气体分子更负，表明Co-MOF@MXene对H2S的吸附能力更强。
图4所示 Co-MOF@MXene异质结构的气敏机理。(a) CH3OH, (b) C2H5OH, (c) NH3, (d) CO, (e) NO2, (f) H2S气体分子在Co-MOF@MXene上用DFT计算模型的几何结合构型的吸附结构分析。(g) H2S分子在顶部位置吸附的结构模型示意图Co-MOF@MXene。(h) Co-MOF@MXene对各种气体的吸附能值，吸附能越低（离零越远）表示吸附越强。(i) Co-MOF@MXene上H2S吸附的三维电荷密度差俯视图。
