固态电池因其高安全性特点，包括不可燃性和无泄漏性，迅速吸引了大量关注。此外，典型的固态电解质（SSEs），如Li7La3Zr2O12（LLZO），也表现出对锂（Li）的高兼容性，并且可以直接与锂金属负极耦合，提供比当前LIBs更高的能量密度。因此，固态锂金属电池（SSLMBs）是下一代高能量密度和高安全性可充电电池的最新候选者。然而，SSLMBs的实际应用面临一系列重大挑战，主要与锂金属负极的制造有关。具体来说，锂金属的固有高粘度和较差的机械加工性阻碍了通过传统机械压缩技术对其厚度的精确控制。这导致在实验室或工业场景中使用的锂金属负极通常厚度为几十微米，甚至几百微米，这不仅导致了这种昂贵金属资源的浪费，而且显著降低了SSLMBs的能量密度。此外，由于锂金属的高反应性，含有过量锂金属的电池在电池故障或事故中容易燃烧甚至爆炸，从而带来重大的安全风险。此外，过厚的锂金属负极也阻碍了对SSLMBs内在运行/失效机制的深入研究。具体来说，当前的表征技术在探测锂金属内部时遇到困难，限制了它们探索锂金属表面、体相或甚至Li|SSE界面上的多维成分/结构演变的能力。因此，区分和量化锂金属负极内各种形式的锂成分（例如，活性和非活性锂）及其在连续电池操作中的分布和演变，尽管这对于理解SSLMBs的运行/失效机制至关重要，但仍然是一个显著的挑战。关于这一点，可控地减薄锂金属将极大地促进锂金属电池（LMBs）的基础研究。因此，可控构建薄锂金属负极对于提高电池能量密度和安全性至关重要，更重要的是，通过实现对锂金属的详细全维度表征，全面准确地探索电池运行/失效机制。迄今为止，已经付出了重大努力来制造薄锂金属，如电化学沉积、真空蒸发、机械轧制和阳极复合。不幸的是，通过这些技术获得的锂金属负极成本高昂且通常相当复杂，并且以可接受的成本效益制造厚度小于10微米的薄锂金属负极仍然极其困难。此外，这些薄锂负极主要用于液态锂电池系统中，液态电解质与锂金属之间的严重副反应导致锂金属的快速消耗和死锂的形成；显著降低了电池性能，特别是在循环寿命方面。尽管通过SSEs的简单界面改性可以大大抑制这些副反应，但这些自支撑的锂金属负极仍然不能直接用于SSLMBs，因为它们与典型SSEs的内在接触不良。因此，可控且直接地在SSEs上制造薄锂金属不仅是提高SSLMBs性能的一个必要因素，也是通过实现对锂金属的详细全维度表征，从根本上理解其运行/失效机制的迫切需求。然而，迄今为止，还没有实现在SSEs上直接且可控地减薄锂金属。
近日，中南大学张佳峰、王小玮，天津大学梁骥团队报告了一种非常简便但有效的策略，用于精确调节SSEs上薄锂金属（0.78-30微米）的厚度，并显著提高薄LMBs的循环稳定性。在这种策略中，通过在LLZO表面构建超亲锂层，实现了在LLZO上直接涂覆薄锂金属。一方面，这种策略成功地提高了锂金属的利用率，并提高了SSLMBs的能量密度和循环稳定性。对称的Li || Li电池可以在1.0 mA cm−2下稳定运行长达800小时。此外，配备有7.54微米厚的薄锂金属负极和LiNi0.83Co0.11Mn0.06O2（NCM）正极的电池，在2.35 mA cm−2的高电流密度下，表现出超过500个循环的显著稳定运行。另一方面，更重要的是，对薄锂金属的精确控制也使得直接探索锂金属负极体积相内的成分和结构演变成为可能，阐明了电池运行中锂不足和锂富余区域的工作原理和失效机制。因此，这项工作提供了一种有效的构建薄锂金属负极的策略，从根本上阐明了它们的操作特性，并促进了SSLMBs的实际应用。
该成果以“Interface engineering enabling thin lithium metal electrodes down to 0.78 μm for garnet-type solid-state batteries”为题发表在“Nature Communications”期刊，第一作者是中南大学Ji Weijie。
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