金属锌（Zn）是水系锌离子电池（AZIBs）的理想阳极材料，因为它具有高比容量（820 mA h g−1）、低氧化还原电位（-0.76 V vs SHE）、资源丰富且不燃。然而，由于溶解的Zn2+的热力学不稳定性以及不稳定的电极/电解质界面所导致的枝晶生长、析氢反应（HER）和腐蚀等问题，严重阻碍了其实际应用。这些问题导致了锌的次优利用、低库仑效率（CE）和电池寿命差。为了解决这些挑战，已经在电解质优化、界面工程和锌电极结构开发等方面做出了大量努力。在这些策略中，电解质调节特别有前景，因为它的可行性和有效性。有机添加剂的使用已显示出通过修改双电层电容（EDLC）、优化溶剂化结构和破坏氢键（HB）网络来稳定锌阳极的效果。然而，这种方法存在缺点，包括离子导电性差、在恶劣条件下循环寿命有限以及增加的易燃风险。无机添加剂，如盐，可以通过界面吸收或静电屏蔽潜在地防止枝晶形成。然而，金属离子在水条件下稳定锌阳极方面的改进有限，这些阳离子的潜在机制尚未完全理解。此外，高浓度电解质可以通过破坏HB网络来降低水活性，而增加的粘度阻碍了离子扩散动力学。因此，需要完全由锌盐组成的额外水系电解质，以提高锌阳极的可逆性、延长寿命并确保成本效益。
近日，中国科学院苏州纳米技术与纳米仿生研究所张其冲、东南大学徐峰、罗杰团队提出了一种高熵（HE）电解质设计策略，通过引入多种锌盐来优化传统的ZnSO4电解质，并增强锌阳极的稳定性。该策略旨在通过增加配置熵对吉布斯自由能的贡献来增强离子动力学，并通过多种离子的相互作用来稳定电解质结构。通过实验和计算结果表明，引入多种盐可以精确调节Zn2+的溶剂化结构，增加溶剂化熵，从而提高导电性和增强离子扩散动力学。此外，高熵电解质相比于纯ZnSO4电解质展现出更优越的pH缓冲能力，有助于稳定界面pH值，并在Zn金属表面形成具有阴离子梯度的坚固界面层。这种固体电解质界面（SEI）层对于改善去溶剂化过程、抑制氢气发展和最终在高熵电解质中稳定锌阳极至关重要。团队还展示了优化的电解质使对称电池能够实现超过3000小时的无枝晶Zn沉积/剥离，并在不对称电池中实现了高达99.5%的高库仑效率。当与Ca-VO2阴极配对时，全电池在5 A g−1的电流密度下保留了81.5%的初始容量，经过1800个循环。这些重要发现突出了这种电解质设计策略在提高AZIBs中Zn金属阳极性能和寿命方面的潜力。
该成果以“High-Entropy Multiple-Anion Aqueous Electrolytes for Long-Life Zn-Metal Anodes”为题发表在《ACS Nano》期刊，第一作者是Shisheng Hou。
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