哈工大邵路教授团队2023年科研成果集锦

文摘 2024-11-21 10:59 新疆

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哈尔滨工业大学化工与化学学院邵路教授入选国家级高层次人才（特聘教授）、英国皇家化学会会士（FRSC）、国家重点研发国合项目负责人，任npj Clean Water ( Nature 合作期刊）副主编、Journal of Membrane Science编委、中国化工学会分子辨识分离工程专委会委员等职。邵路教授在高通量低碳环保分离膜方向进行了二十余年系统研究，研究团队2023年在碳捕集膜、纳滤膜、多孔膜改性方向主要成果包括Science (1篇，唯一通讯）、Nature Communications (2篇)、Science Advances （1篇）、Angewandte Chemie International Edition (2篇)、Advanced Materials (1篇)、Engineering（2篇）、Science Bulletin（1篇）等。

邵路教授主页：

http://homepage.hit.edu.cn/shaolu?lang=zh

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http://yzb.hit.edu.cn/2023/0609/c8824a313710/page.htm

1、Science：《冰限域合成高度离子化三维准层状聚酰胺纳滤膜》（Ice-confined synthesis of highly ionized 3D-quasilayered polyamide nanofiltration membranes）

传统的聚酰胺（PA）纳滤膜选择层在多孔载体上通过界面聚合（IP）形成。由于在界面聚合形成PA过程中，有机胺和酰氯的聚合反应速率比胺在有机相溶液中的扩散速率快，这种不受控制的扩散和快速聚合形成了具有多尺度、孔径不均一的PA选择层，因此，通过传统扩散主导的界面聚合难以实现理想的纳滤膜结构。

邵路教授团队利用冰/水相变过程可有效控制单体在受限界面“冰”相中的扩散，从而调控界面处单体反应，单体可通过先前形成的大孔层状结构的间隙/孔道进一步反应，形成具有独特物化结构特点的选择层。通过实验和理论研究，团队证实了“冰限域”在纳滤膜界面聚合过程中，对聚酰胺功能层结构形成的特殊作用，并通过实验测定了合成纳滤膜的三维准层状褶皱结构及其离子化程度。与在常规水/正己烷界面形成的具有致密非均相结构的传统商用聚酰胺纳滤膜相比，“冰限域”界面聚合合成的纳滤膜具有独特的高度离子化三维准层状褶皱结构，该独特结构赋予新型纳滤膜优异的盐分离效果和一/二价阴离子筛分性能，可高效过滤纳米/亚纳米级小分子和离子物质。

原文链接：

https://www.science.org/doi/10.1126/science.adi9531

2、Nature Communications :《多功能多酚焊接推动高效膜法碳捕集》（Boosting Membrane Carbon Capture via Multifaceted Polyphenol-mediated Soldering）

近年来，全球碳排放迅速增加，大气中的二氧化碳含量达到创纪录水平，环境问题日益凸显。在此严峻形势下，我国提出碳达峰、碳中和的气候目标。高效的碳捕获技术是减少碳排放和二氧化碳进一步催化转化的前提和基础，是实现“双碳”目标的关键技术。气体膜分离技术因其低成本且易操作的优势对碳捕集产业发展、缓解全球气候变化具有重要意义。

邵路教授团队在该工作中率先提出多酚分子焊接策略完美结合了有机聚合物和无机多孔材料的优势，实现对聚合物链、金属有机框架结构以及两相界面的精准调控。多酚的特殊粘附性导致自具微孔聚合物链的僵化以及堆积密度的增加，提高其筛分能力；中空的金属有机框架结构减少其传质阻力，改善气体渗透性。不同的结构特点互相协同，打破传统聚合物材料中气体渗透性与选择性此消彼长的限制。

原文链接：

https://www.nature.com/articles/s41467-023-37479-9

3、Nature Communication：《防止高粘度原油迁移聚积的超亲水膜表面调控》（Surface manipulation for prevention of migratory viscous crude oil fouling in superhydrophilic membranes）

海上原油泄漏和工业含油废液排放对生态系统和人类健康构成巨大威胁，严重破坏全球水-食物-能源链条。合成制备超亲水和水下超疏油高性能分离材料是实现油水分离的有效策略，已在含油废水处理中得到应用。其分离原理是，依靠材料的超亲水性，让水可以顺利通过材料内部的孔隙结构，在材料表面形成水化层，以阻止油的通过。微孔和高比表面积所产生的毛细力可产生破乳作用，有利于乳液与水分离。然而，现有亲水改性方法虽能赋予分离膜一定程度的抗污染性能，但依然无法实现抗高粘性原油和原油水乳液的高效分离。其根本原因在于，传统的“被动抗污染”机理难以实现膜表面厚实稳定的水合层以及在油分子与膜表面没有足够的空间位阻，不足以产生抵御高粘性原油污染的能力。

针对此难题，邵路教授团队设计了具有“主动抗污染”新机理的超亲水微滤膜，通过模拟天然大丽花叶片成分和结构在微滤膜表面构筑特殊的迷宫型褶皱微球，增加膜表面与水分子的接触面积，协同增强膜表面的水合层和空间位阻效应，获得了新型油水分离膜。同时，新型超亲水膜在死端过滤和错流过滤多种表面活性剂稳定的油水乳液时，可实现较高的分离通量和极低衰减速率。新型分离膜具有超强抗原油污染能力，能抵御高粘性原油的初始粘附、迁移和聚集。该研究提出的新思路也可应用于抗油织物等多种高性能材料的合成制备，具有普适性。

原文链接：

https://www.nature.com/articles/s41467-023-38419-3

4、Angewandte Chemie International Edition：《精密离子分离用双机理驱动超快渗透氧化石墨烯框架膜》（Ultra-Permeable Dual-Mechanism-Driven Graphene Oxide Framework Membranes for Precision Ion Separations）

水资源短缺是危及人类社会安全、制约可持续发展的世界性难题。开发出高效水处理用分离膜材料是缓解这一重大危机的关键性举措之一。二维材料氧化石墨烯（GO）组装形成的分离膜具备区别于传统分离膜的高效传质/分离通道结构，有望突破目前的分离膜渗透选择性上限，是构筑新一代高性能分离膜的理想材料。然而，氧化石墨烯膜较差的离子选择性和水中稳定性一直是制约其走向实际应用的关键性难题。

针对此难题，邵路教授团队设计了新方法，构筑双机理驱动的氧化石墨烯复合膜。通过“后部”界面聚合，在氧化石墨烯膜中构筑特定的聚酰胺交联网络并赋予分离膜表面正电性，从而协同增强氧化石墨烯膜对金属离子的尺寸筛分和静电排斥能力，实现了对水中金属离子的高效去除。得益于电荷排斥效应和尺寸筛分效应的协同作用，该研究所制备的新型氧化石墨烯复合框架膜在具备高渗透性的同时表现出优异的离子选择性。同时，合成的新型氧化石墨烯框架膜具有稳定性高、抗污染能力强和长期使用性能优异的特点。

原文链接：

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202302931

5、Angewandte Chemie International Edition：《超高渗透性凝胶膜助力高效碳捕集》（Ultrapermeable Gel Membranes Enabling Superior Carbon Capture）

全球碳排放量的迅速增加，使得大气中的二氧化碳含量达到创纪录的水平，由此引发的气候环境问题日益频繁和严重，严重威胁着人类的生存和发展。在这样的背景下，我国政府提出了“碳达峰”和“碳中和”的庄严承诺。高效的碳捕获技术，作为减少碳排放和二氧化碳进一步催化转化的前提和基础，无疑是实现这一目标的关键所在。气体膜分离技术以其低成本且易于操作的优势，对于碳捕集产业的发展以及缓解全球气候变化具有重大意义。其中，基于亲CO₂类聚氧乙烯（PEO）基材料在CO₂/N₂、CO₂/H₂等轻质气体分离过程中表现出极大的潜力。然而，PEO基聚且保持了其良好的选择性，实现了高效的气体分离。制备得到以POSS交联网络为凝胶基质，液态PEO小分子为凝胶介质的新型凝胶结构PEO膜，凝胶结构融合了固态聚合物的高稳定性以及液态小分子的高渗透性的优势，成功调控了分离膜的微观结构，得到具有超高自由体积特性的PEO基凝胶膜，有效强化气体在膜内的扩散过程。

原文链接：

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202315607

6、Advanced Materials：《前生命化学启发矿化制备原位催化清洁膜》（Engineering in situ catalytic cleaning membrane via prebiotic-chemistry-inspired mineralization）

压力驱动膜工艺在低碳废水处理和水净化中发挥着越来越重要的作用，它们与人类社会的可持续发展密切相关。污染物在膜/水溶液界面的吸附引起的膜污染限制了膜组件和设备的有效和持久运行。因此，膜污染及防治一直是分离膜行业的痛点和研究热点。膜污染后通常需要将膜片从分离设备中移出进行离线非原位清洗，但意味着显著的经济和生产成本。而催化清洁膜凭借有效的环境刺激响应可以实现对污染物的排斥和降解，为原位减轻膜污染提供了巨大的应用潜力。然而，在绿色温和条件下构建高效催化清洁膜方面仍然存在巨大挑战，特别是基于广泛使用的惰性疏水聚合物分离膜。本文通过在氨基丙二腈生命起源小分子聚合过程中原位加入金属离子引入离子耦合作用可以明显增强后续介导金属氧化物的矿化效果，在室温水溶液体系中成功构筑催化清洁分离膜。与没有离子耦合作用介导合成的对照组矿化改性膜相比，离子耦合介导矿化合成的改性膜具有致密的微纳结构。该合成制备过程绿色、温和、普适，可在室温水溶液体系中进行。

原文链接：

https://doi.org/10.1002/adma.202306626

7、Science Advances：《用于超快油水分离的可生物降解静电纺丝超亲水纳纤维膜》（Biodegradable electrospinning superhydrophilic nanofiber membranes for ultrafast oil-water separation）

通过构造聚乳酸和聚氧化乙烯水凝胶的交联结构，并控制静电纺丝参数并设计非对称膜结构，得到了高渗透通量、高分离效率且可生物降解的超亲水聚乳酸纳米纤维膜。聚氧化乙烯水凝胶的使用使膜表面与水分子之间形成的氢键数量增加了357.6 %，这将聚乳酸基疏水膜转化为超亲水膜，防止了膜污染并加速了乳化液通过膜的渗透。该研究中所提出的新策略为聚合物油水分离膜的制备提供新思路，具有广阔的应用前景。在分离性能上，所制备的超疏水纳米纤维膜对含有表面活性剂的水包正辛烷乳液有着优异的分离性能。其中，H-PLA-AS膜对于水包正辛烷乳液分离的渗透通量为2.1×10⁴ L∙m^-2∙h^-1∙bar^-1，分离效率高于99.6%，明显优于大多数现有的油水分离膜。并且，该膜在水溶液中能够形成大量氢键，将蛋白酶K存在下的生物降解速率有效提高30%以上，推动了膜分离技术在应用中的高效化和绿色化发展。

原文链接：

ttps://www.science.org/doi/10.1126/sciadv.adh8195

8、Engineering：《一步法合成结构稳定的超高PEO负载的亲二氧化碳膜以增强碳捕获》（One-Step Synthesis of Structurally Stable CO₂-Philic Membranes with Ultra-High PEO Loading for Enhanced Carbon Capture）

膜技术被认为是一种有前景的碳捕获策略，以缓解大气中二氧化碳水平的增加所带来的影响，因为亲二氧化碳膜显示出了巨大的应用潜力，特别是在CO₂/轻气体分离方面。在这方面，具有代表性的亲CO₂材料聚环氧乙烷(PEO)因其与CO₂的特异性偶极-四极相互作用而引起了广泛的研究关注。在这里，我们报告了一种简单的一步合成方案，通过高柔性聚乙二醇原位聚合来克服PEO的局限性，包括高结晶度和较差的机械强度。短PEO链与聚合物基质之间的复杂纠缠使其具有极高的线性聚乙二醇负载(高达90 wt%)。因此，分离性能很容易超过上限。此外，高结构稳定性允许在高进料压力(高达20 bar (1 bar = 105 Pa))下同时提高CO₂渗透率和CO₂/H₂选择性。这项研究提供了一种同时改善全聚合物膜的韧性和气体分离性能的有前景的策略，展示了工业碳捕获和气体净化的巨大潜力。

原文链接：

https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S2095809922002892

9、Engineering：《用于离子分离的Janus带电结构的单价阳离子交换膜》（Monovalent Cation Exchange Membranes with Janus Charged Structure for Ion Separation）

设计了一种简单的方法来构建一种具有Janus电荷结构的新型M-CEM，由带正电荷的三聚酸/聚乙烯亚胺表面薄层和带负电荷的商业阳离子交换膜(CEM)组成。电透析结果表明，Janus荷电的M-CEMs可以有效地抑制多孔CEMs中经常发生的阴离子迁移，从而使新型Janus荷电的M-CEMs具有高的perm选择性和高的总阳离子通量。与最新的M-CEM相比，Janus荷电的M-CEM对Na⁺/Mg²⁺的选择性最高，达到了145.77，超过了当代的“上限”，对Li⁺/Mg²⁺的选择性也达到了14.11，表明了其在离子分离方面的巨大潜力。这项研究可以为设计Janus荷电的M-CEMs提供新的见解，用于在不同的环境和能源应用中进行离子分离。

原文链接：

https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S2095809922000133

10、Science Bulletin：《亚纳米孔道调控构筑高效耐酸超薄分子筛分膜》（Unprecedented acid-tolerant ultrathin membranes with finely tuned sub-nanopores for energetic-efficient molecular sieving）

工业排放的含有多价金属离子和有毒染料的酸性废水对生态系统和公众健康构成了严重的威胁。高效、环保、可持续净化的纳滤技术由于其合适的孔径（0.5 nm 到 2 nm）被认为是处理酸性废水的理想技术。其中聚氨酯基（PU）材料由于其相对惰性的结构特征和较高的氢键度，表现出良好的耐溶剂性、机械和化学稳定性，在耐酸纳滤方面表现出良好的前景。然而，在传统界面聚合方法制备聚氨酯选择层的过程中，由于剧烈的缩合反应速率选择层孔径分布不均匀；此外，异氰酸酯容易与水相体系发生副反应，产生小分子胺和二氧化碳破坏选择层完整性。因此需要更长的反应时间和更厚的选择层以实现精确的筛分作用，从而导致了通量和筛分效果之间不可避免的“trade-off” 难题。

邵路教授团队率先提出以多酚单宁酸（TA）作为限速的亲核试剂与二异氰酸酯进行界面缩合，并通过简单的溶剂交换步骤减少缺陷，制备了孔径均匀且选择层厚度仅为10 nm的超薄聚氨酯选择层。实验结果和密度泛函理论（DFT）模拟揭示了单宁酸中酚羟基与异氰酸酯之间动力学控制的亲核加成缩合反应在调节聚氨酯膜的选择层厚度和孔径方面的关键作用。制备的新型聚氨酯复合纳滤膜在通量提高的同时显著增强了对各种染料和重金属离子的筛分性能，成功突破了传统聚合物分离膜的“trade-off”瓶颈问题。此外新型聚氨酯复合膜的高度交联结构使其能够在强酸条件下稳定运行500小时以上，在环境修复和资源回收利用等领域具有巨大的应用潜力。

原文链接：

https://www.sciengine.com/SB/doi/10.1016/j.scib.2022.12.021

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