共价有机框架（COFs）在可充电电池领域展示出巨大的前景。然而，合成具有丰富活性位点、优异稳定性和高电导率的COFs仍然是一个挑战。全sp2碳共轭COFs（sp2c-COFs）固有的π共轭结构和稳定的C=C键有助于有效的电子离域和传输，在获得高稳定性的电池领域极具前景。然而，无论是在结构多样性还是实际应用方面，这些全sp2c-COFs的开发还处于早期阶段。除此之外，大多数的COFs由于其层间的密堆结构，使得相当一部分活性位点被深埋或无法接近，从而导致低的活性位点利用率和较低的容量。
近日，安阳工学院教师付宁团队，以开发高性能锂电池正极材料为目标，设计和合成了一种全新的具有多重活性位点的sp2c-COFs（BTT-ICTO），并通过原位可控生长策略制备了BTT-ICTO@CNT复合材料用于高性能的锂离子电池正极。
原位可控生长策略在BTT-ICTO形貌调控中扮演关键作用。通过调控CNT的比例，可以很好的调控BTT-ICTO@CNT复合材料的结构（从“蝴蝶状”到“电缆状”），极大的增强了BTT-ICTO活性位点的暴露和利用率，并且加速了电荷传输。
为了证实该COFs作为锂离子电池正极材料的工作机理，开展了进一步的DFT 理论计算。富电区域主要集中在BTT-ICTO中O和S原子的附近，这有利于Li+的配位。同时，Li+与这些活性位点的吸附能结果进一步证实了Li+的配位顺序。
作为锂离子电池正极，该“电缆状“的BTT-ICTO@CNT复合材料表现出了优异的电池性能，包括高容量（396 mAh g-1在0.1 A g-1下），卓越的倍率性能 (227 mAh g-1在5.0 A g-1下) 和循环稳定性（8000循环后保持率为70.8%）。
在该工作中，开发了一种新型的sp2c-COFs，并通过原位生长策略可控的制备了BTT-ICTO@CNT正极材料，实现了高性能的锂离子电池。这项工作不仅扩展了全sp2c-COFs材料家族，还为锂离子电池和其他储能系统的高容量和稳定的COFs正极的设计提供了新见解。
论文信息
Fully sp2 Carbon-Conjugated Covalent Organic Frameworks with Multiple Active Sites for Advanced Lithium-Ion Battery Cathodes
Ning Fu, Ying Liu, Kun Kang, Xue Tang, Shiqi Zhang, Zhenglong Yang, Yan Wang, Pujun Jin, Yongsheng Niu, Ben Yang
Angewandte Chemie International Edition
DOI: 10.1002/anie.202412334
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