核前向散射( Nuclear Forward Scattering,NFS )是一种基于同步辐射的技术,依靠类似于穆斯堡尔谱学的无反冲核共振效应。在本工作中,用碳负载的固定化铁卟啉的析氢机理证明了这项技术的能力。这类催化剂通常被认为是 FeNC 催化剂的模型体系。使用原位和操作的 NFS 结合光谱数据的理论预测,可以识别在速率决定步骤之前形成的中间体。关于反应机理的结论可用于未来固定化分子催化剂和金属氮碳催化剂的优化。
要点2. MS 和 NFS 改变各自的能量和时间谱:在 MS 中,很容易被误解为单一的宽双线态物种。相比之下,NFS 反映了共振发射的干扰,这使得类似但不完全相同的环境更容易区。
在这项工作中,原位和操作的核前向散射( NFS )被证明是在原位和操作条件下跟踪结构变化的强大技术。探索了一种模型催化剂,铁卟啉负载在碳上的HER。结果表明,基于 NFS 和 DFT 发展的拟合模型,可以对反应机理的不同中间体进行指认。
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●美国加州理工学院Nat. Commun | 穆斯堡尔谱研究地核-地幔边界压力下FeO的熔化和缺陷转变