随着对碳中和与能源危机的关注增加，将二氧化碳（CO2）转化为有价值的燃料成为了研究的重点。电化学CO2还原反应（CO2RR）被视为一种有前景的技术，其中甲酸（HCOOH）或甲酸盐（HCOO-）是特别有价值的产物。此文章中关于锡烯活性起源和反应机理的新发现有助于更深入地了解应用于 CO2RR 的锡基催化剂，这对未来设计高效、低廉、稳定的 CO2RR 催化剂大有裨益。
要点2. Sn物种的配位和电子结构的变化：使用原位穆斯堡尔谱定量监测在CO2RR反应条件下Sn物种的配位与电子结构的变化。穆斯堡尔谱揭示了Sn(IV)和Sn(II)的存在，并分析了它们在不同电位下的相对丰度变化，这对于理解Sn基催化剂在CO2RR过程中的真实活性位点至关重要。通过在CO2RR过程中进行原位穆斯堡尔谱实验，研究人员观察到了Sn(0)的形成，这与CO2RR活性的提高有关。
要点2. 反应机理的探讨：穆斯堡尔谱结果表明，在CO2RR过程中，Sn(0)的形成有助于提高甲酸盐（HCOO-）的选择性，这一发现有助于深入理解Sn基催化剂的反应机理。结合穆斯堡尔谱和其他表征结果，研究人员进一步对stanene催化剂进行了优化，例如通过添加BP-2000来提高其在CO2RR中的性能。穆斯堡尔谱的实验结果与密度泛函理论（DFT）计算相结合，用于解释Sn(100)台阶边缘作为活性位点的高催化性能。
本研究采用一种简单、可扩展的湿化学法成功合成了独立的锡烯。其在 CO2RR 中可实现 93% 的高 F.E.（-930 mV vs. RHE），且具有出色的稳定性，保证了其实际使用潜力。根据电化学测量结果表明，锡烯的优异性能源于其高效的电荷转移效率和丰富的活性位点。原位119Sn 穆斯堡尔谱进一步证实 Sn(0) 的形成对于提高甲酸盐生成的选择性具有重要作用。DFT 计算表明 Sn (100) 台阶边缘是锡烯的活性位点。优化后的 stanene@3%BP 在-930 mV vs. RHE 下的 F.E. 为 98%，这为锡烯催化剂的商业化应用提供了可能性。
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●美国加州理工学院Nat. Commun | 穆斯堡尔谱研究地核-地幔边界压力下FeO的熔化和缺陷转变
