本文要点:
研究模型血红素蛋白肌红蛋白对叠氮化物的还原,以了解控制关键反应中间体命运的因素。
反应通过一种亚硝基中间体进行,该中间体被迅速还原和质子化,生成反应性的亚铁酰胺。
对亚铁酰胺进行了表征,包括使用UV/vis和Mössbauer光谱、量子力学计算和x射线晶体学。
亚铁酰胺的限速质子化反应生成相应的胺,是催化循环的最后一步。
这些发现有助于深化对血红素蛋白催化叠氮化物还原的理解,为未来的酶工程提供指导,以创造更有效的亚硝基转移酶,利用化学酶级联中的还原反应为取代吡咯提供了一种潜在的实用途径。
图文摘要:
文献链接:
https://pubs.acs.org/doi/full/10.1021/jacs.3c09279
最新文献2:
本文要点:
Birnessite δ-MnO2是一种具有低成本、大理论容量、在水溶液中循环性能稳定等优点的电化学储能装置的电极材料。通过将环保铁掺入Birnessite中,解决了其电导率差的问题。
进行了一系列不同铁含量的Birnessite样品的合成,得到了具有微米级血小板形态和良好结晶颗粒的样品。
通过x射线吸收和Mössbauer光谱,证明了Fe取代了金属氧化物层中的Mn,而x射线衍射显示铁含量显著影响层间位置对称性和多型的形成。
不同铁含量的样品显示了不同的结构,包括八面体层间位(o型相)和六方体层间位(p型相)。
电化学研究表明,具有p型相的样品有利于部分水合碱性离子的扩散,表现出更高的速率能力。
Operando XAS揭示了Fe的电化学活性,并在0.5 M K2SO4电解质中,birn铁矿型相的电荷存储主要依赖于Mn的氧化还原反应。
最终确定p型δ-Mn0.87Fe0.13O2在提高电导率和保持最大电化学活性Mn阳离子含量之间取得了最佳折衷。
穆谱结果:
文献链接:
https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2024/ta/d3ta04544g
最新文献3:
本文要点:
本文综述了镱基金属间化合物晶体化学的重要方面,并列举了其突出的物理性质。这些在许多情况下源于镱价。这里可能有不同的价态,二价(4f14)、中间价或三价(4f13)镱,导致简单的反磁性、泡利或居里-魏斯顺磁性或价波动行为。特别是,一些Yb3+金属间化合物由于其近藤基态或重费米子基态而获得了极大的兴趣。我们用磁性和输运测量、比热数据、核磁共振、ESR和Mössbauer光谱、弹性和非弹性中子散射、XAS数据以及详细的热电测量总结了它们的性质研究。
图文摘要:
文献链接:
https://pubs.acs.org/doi/full/10.1021/acsorginorgau.3c00054
最新文献4:
本文要点:
本文报道了具有不同磁粒间相互作用强度的两线水合铁纳米颗粒体系的动态(交流磁化率)和静态磁性能,以及57Fe Mössbauer光谱和铁磁共振的研究结果。通过用阿拉伯半乳聚糖包覆(不同程度的包覆)初始合成样品的水合铁颗粒(尺寸为2-4 nm,平均尺寸为~ 2.7 nm),调节了磁性颗粒间相互作用的强度。同时,对天然有机包覆的生物水合铁样品(平均粒径为2 nm)进行了研究,发现其磁相互作用在所有样品中最弱。粒子磁矩的弛豫时间由静态磁化率和动态磁化率数据以及57Fe Mössbauer谱分析确定。基于弛豫时间的温度依赖性,我们得出结论,粒子磁矩冻结的主要集体过程发生在磁粒子间相互作用的作用下。结果表明,粒子表面自旋的磁性子系统在这些过程中起着重要作用。讨论了在磁共振条件下,表面自旋和磁矩子系统之间的相互作用对静态磁性能(低温磁滞回线)和微波吸收线参数的影响。
图文摘要:
文献链接:
https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S2352507X2300152X
最新文献5:
本文要点:
电子转移耦合自旋跃迁调控金属离子价态和自旋态跃迁的研究是有前景的,也是具有挑战性的。本文报道了一种氰基桥接的{FeIII2FeII2}分子方阵配合物{[Fe(Tp)(CN)3]2-[Fe(bnbpen)]2}(ClO4)2·8CH3OH(1·8CH3OH, bnbpen = N,N ' -双-(2-萘基甲基)-N,N ' -双(2-picolayl)-乙二胺)及其无溶剂形式(1)。和Mössbauer谱图表明,1·8CH3OH和1在低温态{FeII,LS(μ-CN)FeIII,LS}2 (LS =低自旋,HS =高自旋)和高温态{FeIII,LS(μ-CN)FeII,HS}2之间表现出可逆的一步和两步电子转移耦合自旋跃迁(ETCST)。
文献链接:
https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2024/dt/d3dt03208f
最新文献6:
本文要点:
铁(Fe)在环境氧化还原过程中的作用,如微生物呼吸和污染物周转,受到其与有机物的关联的影响,特别是在湿地等氧化还原动力系统中。虽然铁与溶解有机物(DOM)之间的关系已经被广泛研究,但铁与颗粒有机物(POM)之间的关系却知之甚少,POM在大小和组成上都与DOM不同。在这项工作中,我们使用湿化学和光谱(x射线吸收和Mössbauer光谱)技术研究了无矿物质POM在一个完整氧化还原循环中的络合作用。缺氧条件下,Fe(II)与POM的络合质量从pH为4.5时的18.9±1.2 mg Fe·g-1 POM到pH为7时的37.6±1.5 mg Fe·g-1 POM不等。部分Fe(II)在缺氧条件下被氧化为Fe(III)(21-46%),表明POM的络合作用改变了Fe(II)的氧化还原稳定性。然后,我们将pom络合的Fe暴露于pH为5.5和7的O2中以模拟氧化条件。在pH为5.5和pH为7时,Fe(II)在水溶液中迅速完全氧化,比未氧化的Fe(II)更快,这表明POM的络合作用促进了Fe(II)的非生物氧化。所得的Fe(III)-POM由Fe(III)-有机相和结晶度差的Fe(III)(氧合)氧化物组成。本研究结果表明,POM作为铁的主要络合物,改变了铁的氧化还原行为,从而影响了铁在环境氧化还原过程中的作用。
图文摘要:
文献链接:
https://pubs.acs.org/doi/full/10.1021/acsearthspacechem.3c00288
最新文献7:
本文要点:
研究了在阳极氧化系统中对采油废水的降解及Na2FeO3的生成。采用Ti/Ru-Ir氧化物包覆阳极、NaCl为电解液的电化学氧化技术处理油田废水,使废水中的TOC值从210 mg∙L-1降至115.9 mg∙L-1,同时废水中产生了活性氯;随后,在电解废水中加入硫酸铁和氢氧化钠,在混凝作用下形成Fe(III)沉淀物,使废水中的TOC值进一步降低至25.7 mg∙L-1,生成蓝绿色物质。红外光谱、紫外-可见光谱、x射线衍射(XRD)、Mössbauer光谱等分析证实,该蓝绿色物质为Na2FeO3。Na2FeO3可能是一种更有效的水处理剂。该方法不仅实现了废弃物资源化,而且为Na2FeO3的大规模生产提供了潜力。
文献链接:
https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2024/ew/d3ew00762f
声明:
●美国加州理工学院Nat. Commun | 穆斯堡尔谱研究地核-地幔边界压力下FeO的熔化和缺陷转变
●德国莱布尼茨催化研究所Angew | 197Au穆斯堡尔谱研究ZnO负载CuAu纳米合金催化CO2低温加氢制甲醇机制
●德国柏林工业大学Peter Strasser团队JACS | 第二金属掺杂对Fe-NC氧还原催化剂结构和性能的影响机制
●法国国家科学研究中心JACS | 119Sn穆斯堡尔谱确定立方BaSnF4中的动态孤对电子和氟离子无序性
●荷兰埃因霍温科技大学J. Catal. | 原位穆斯堡尔谱研究锰对费托催化剂的促进机制
●苏黎世联邦理工学院ES&T | 57Fe穆斯堡尔谱研究土壤和沉积物中铁矿物转化的新方法
●单原子催化剂的生命周期:穆斯堡尔研究卟啉铁氮碳粉末的降解和再活化过程
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