1.研究背景
𝛽-relaxation，也被称为Johari-Goldstein弛豫，最初在高分子材料中发现，并被认为与支链运动有关。在20世纪70年代，Johari和Goldstein在刚性分子玻璃和其他没有支链的材料中观察到了𝛽-relaxation。金属玻璃(MGs)通常是通过液体熔体的快速冷却得到的，其独特的结构使其成为研究𝛽-relaxation的理想模型。
然而，MGs的𝛽-relaxation表现出复杂和各种形式，即驼峰、肩和多余的翅膀。𝛽-relaxation涉及到小尺度、可逆的原子振动，这被认为与金属玻璃中的塑性流变基本单元有关。它们对金属玻璃整体原子动力学的影响尚不清楚，动力学与结构的相关性尚未完全确定。
2.文章重点
近日，福耀科技大学和浙江大学蒋建中、王晓东团队在Small期刊发表题为“Unveiling the Structural Origins of Dynamic Diversity in Pd-Based Metallic Glasses”的研究论文，福耀科技大学（暂名）蒋建中教授、浙江大学王晓东副教授为论文共同通讯作者。
在本研究中，选择了钯（Pd）基金属玻璃作为研究对象，主要基于以下几点考虑：(1) Pd基金属玻璃具有较高的玻璃化转变温度（Tg），是研究Tg以下弛豫动力学的理想模型体系；(2) Pd基金属玻璃具有优异的耐腐蚀性和耐氧化性，研究其弛豫动力学有助于理解金属玻璃的抗老化性能及稳定性；(3)尽管Pd基金属玻璃体系表现出较高的玻璃形成能力，但在金属-类金属金属玻璃中，动力学与结构的关联尚未完全建立。
因此，作者选择了Pd40Cu40P20和Pd40Ni40P20金属玻璃作为两个研究体系，研究其β弛豫行为的结构起源。研究发现，小的类金属原子与大的金属原子之间的“complex and selective”的键合能够显著改变其原子堆积结构，从而影响其原子动力学行为。这个研究结果为理解金属玻璃的结构-动力学关系提供了新的见解。
3.图文要点
图1. 钯（Pd）基金属玻璃的制备与表征。a) 研究中的金属玻璃制备过程的示意图。b) 铸态Pd40Cu40P20和Pd40Ni40P20金属玻璃的动态力学分析，测试频率为1 Hz，升温速率为3 K/min。c) 两种合金在20 K/min升温速率下的DSC曲线。d) 两种合金的静态结构因子S(q)。e) 两种合金的对分布函数G(r)。f) 和g) 为两种合金的高分辨透射电子显微镜图像及选区电子衍射图：f) Pd40Cu40P20，g) Pd40Ni40P20。h) XPCS 实验在约0.83Tg下测得的Pd40Cu40P20和Pd40Ni40P20金属玻璃的归一化强度相关函数。i) 和 j) 为h中对应的时间相关函数曲线。
图2. a) Pd40Cu40P20和Pd40Ni40P20金属玻璃中Pd的k²加权K边吸收谱傅里叶变换谱图。b) Pd40Cu40P20和Pd40Ni40P20金属玻璃中Cu/Ni的k²加权K边吸收谱傅里叶变换谱图。c) Pd40Cu40P20和Pd40Ni40P20金属玻璃中P的k²加权K边吸收谱傅里叶变换谱图。d-i) 在 300 K 下，Pd40Cu40P20和Pd40Ni40P20金属玻璃的局部对分布函数gij。
图3. a) Pd40Cu40P20和Pd40Ni40P20金属玻璃在300 K下的整体Voronoi多面体分布。b) Pd40Cu40P20和Pd40Ni40P20金属玻璃在300 K下随时间变化的总均方位移。c-f) 两个体系在各自0.83Tg温度下的Voronoi多面体分布，其中c为整体结果，d-f区分了原子类型。g) 两个体系在各自0.83Tg温度下的总均方位移随弛豫时间的变化。h) 两个体系在各自0.83Tg温度下的F(q,t)随弛豫时间的变化。i) 两个合金体系中Pd、Cu、Ni、P原子的均方位移。
图4. 动力学变化引起的结构挫折和重构。a-d) 在各自0.83Tg温度下，随着<u2>从0.1逐渐增加到 1.2，中心原子为Cu和Ni的Voronoi多面体分布比较。e, f) Voronoi多面体分布随<u2>的变化，分数表示具有特定多面体结构的中心原子占所有<u2>超过选定临界值的原子总数的比例。从图中可以看出，Cu原子的多面体结构从静态到可运动状态变化不大，而Ni原子的多面体分化随着<u2>的增大逐渐加剧，表明其具有更大的结构挫折度。g-k) 靠近第一近邻中各种元素的配位数从静态到可运动状态的变化，针对几种主要的以Cu/Ni为中心的多面体。图中蓝色表示静态，黄色表示移动，且从左到右移动性逐渐增强。
图5. 键长与原子体积的相关性。a) 所有Cu和Ni原子的键长和原子体积的整体分布。b) 仅可运动原子的键长和原子体积分布。c) 所有Cu和Ni原子的局部键长和原子体积的分布。d) 仅可运动原子的局部键长和原子体积分布。
4.作者简介
通讯作者：蒋建中教授，2024年-至今福耀科技大学材料科学与工程学院院长，博士生导师。2004年加盟浙江大学材料学院任教授、博导并荣获国家自然科学杰出青年基金；2006年荣获教育部长江学者特聘教授；2009年获教育部高校优秀科研成果自然科学一等奖（第一完成人）；2011年担任科技部973项目首席科学家；2012年培养了一篇全国百篇优秀博士学位论文；2014年入选国家“百千万工程”；2016年获得国务院特殊津贴。曾负责主持科技部国家重点研发项目、973和863项目、国家自然科学基金委重大、重点、面上和主任基金项目，中德重大国际合作项目，浙江省科技厅重大、重点等项目。主要研究方向：金属液体、块体金属玻璃、金属玻璃薄膜、同步辐射技术、高熵合金和相变等。在国际期刊Science, Progress in Material Science, Advanced Materials, Science Advances, Matter, Nature Communications, Nano Letters, PNAS, PRL, JACS, Advanced Functional Materials, Acta Materialia, Scientific Reports, APL, PRB等发表论文500余篇，H因子71，引用超过2万次。他是美国内华达里诺大学、日本东北大学、德国乌尔姆大学、德国DESY同步辐射国家实验室、澳大利亚新西南威尔士大学、中国科技大学、厦门大学等高校兼任教授或研究员。
王晓东，浙江大学副教授，博士生导师，长期从事大块金属玻璃、铜合金、钛合金的合金设计，相变，微观结构与宏观性能的研究。利用先进的同步辐射技术研究材料的微观结构。发表SCI论文200多篇，包括Advanced Materials, Matter, PNAS, PRL, Small, Acta Materialia, Materials Today Physics, JPCL, APL, PRB等等。科研成果获得教育部自然科学一等奖和浙江省自然科学二等奖各一项。主要研究方向：（1）金属玻璃、金属液体的原子结构及其结构转变；（2）无序合金中的原子动力学；（3）先进合金材料的设计及其结构性能关系；（4）先进同步辐射技术和理论计算方法在无序合金中的应用。
