1.文章简介
可持续的电池回收对于实现资源节约和缓解环境问题至关重要，为了攻克阴极材料的重复利用这一挑战，本文提出了一种通过结构设计和过渡金属替换的废旧LiFePO4和富锰正极的上循环策略。
该策略使用绿色的低共熔溶剂再生高电压聚阴离子正极材料。该工艺保证了混合阴极中所有元素的完全回收，且低共熔溶剂可以重复使用。
2.实验部分
DES的制备：将 ChCl 和 OA 以 1：1 的摩尔比混合，并在搅拌下于 80 °C 加热，形成透明液体。然后将获得的 DES 用于浸出混合的黑色物质。
MeC2O4 •2H2O 前驱体的合成：将具有特定Fe/Mn摩尔比的S-LFP和S-LMO黑色质量加入DES中，然后在110 °C下连续搅拌加热6 h，冷却至室温后，加入等体积的去离子水，形成均质溶液，静置过夜。过滤、洗涤后，将 （Fe， Mn）C2O4•2H2O 的沉淀在 60 °C 下干燥，以除去多余的水分。通过加热过滤后的液体以去除水分来回收 DES 并重新用于下一个循环。
LFMP和LFCP的合成：将( Fe、Mn)C2O4 · 2H2O、磷酸二氢铵和Li OH按摩尔比1∶1∶1.05在行星式球磨机中混合6 h。使用适量的乙醇作为球磨介质。混合物经90 ° C真空干燥后，以5 ° C min - 1升温至350 ° C，烧结6 h；然后以相同的升温速率升温至650℃，烧结10 h。自然冷却至室温后合成了LFMP粉体。除( Fe、Co)C2O4 · 2H2O前驱体外，LFCP的合成与LFMP相同。
3.图文要点
要点一：回收过程中使用了由 ChCl 和 OA 组成的可回收，DES混合和加热后，它们形成氢键相互作用，导致结晶能力降低，因此形成的 DES 处于稳定的液态。这种结构还改善了草酸中氢质子的离域，增加了 DES 的酸度橄榄石 S-LFP 和尖晶石 S-LMO 正极材料可以在 110 °C 的相对较低的温度下高效且同时溶解。
要点二：R-LFMP 具有有序的 Pnma 空间群而 LFMP 具有橄榄石晶体结构和比 LFP 更大的单元体积，深度 XPS 剖面显示 Fe 和 Mn 从表面到本体的均匀分布这种基于 DES 的升级再造策略使我们能够控制 R-LFMP 的组成和结构。
要点三：出色的循环性能归功于结构稳定性。这种基于 DES 的策略有助于产生 Fe 和 Mn 的均匀分布，从而产生稳定的固溶相。此外，碳层涂层提高了 R-LFMP 的导电性，因此具有良好的高倍率能力。通过原位 XRD 测量揭示了充电和放电过程中结构变化的机制。与 LFP 的行为相比，LFMP 通过固溶体的不断演变而发生转变。在充电过程中，LFMP 经历两个相变，即首先从 LFMP 到中间的 Li 1-x Fe0.5Mn 0.5 PO 4 （L1-x FMP） 相，然后到 Fe 0.5 Mn 0.5 PO 4 （FMP）。
4.总结
本文报道了一种可持续的用于回收混合废阴极材料的方法，这些材料被转化为具有更高能量密度的高压聚阴离子阴极。使用可回收的 DES 符合循环经济的原则，确保所有元素都得到有效回收。
R-LFMP 是一种固溶体，Fe/Mn 元素分布均匀，既增强了结构稳定性，又提高了其导电性。与商业LiFePO4 ( 3.38 V和524 Wh kg - 1)相比，再生后的Li Fe0.5 Mn0.5 PO4具有更高的平均电压( 3.68 V vs Li / Li +)和能量密度( 559 Wh kg - 1)。
