1. 背景介绍
碳点(CDs)作为一种新型的碳纳米材料,由于其优异的光电性能,在过去十年中得到了广泛的研究。在不同类型的CDs中,碳化聚合物点(CPDs)由于其结构组成可调、物理化学和光学性能优异、稳定性高、毒性低而备受关注,广泛应用于光学器件、纳米医学、储能等领域。自CPDs的概念和结构首次提出以来,它们引起了CDs领域研究人员的广泛关注。人们开发了新的测试方法来验证它们的核-壳结构,并出现了新的理论来解释它们的形成和发光机制。受这些工作的启发,研究人员合成了具有不同结构和光电性能的各种CPDs。它们在电致发光、生物成像、催化方法等方面的应用潜力已被证实(图1a)。尽管如此,对CPDs的性质,包括结构-功能关系的研究还处于起步阶段。这主要是由于其结构的复杂性,前驱体和反应条件的微小变化就会导致合成完全不同的CPDs。因此,了解CPDs的形成过程和影响其物理化学和光学性质的因素,实现可控(包括可再现)的结构,是该领域迫切需要解决的关键问题。在本文中,他们将对这些问题进行探索,深入研究CPDs的结构-性能-性能关系和调控策略。2. CPDs的定义与结构
CDs是纳米级光致发光碳基纳米材料的统称,根据其碳核和聚合物壳的不同,可分为石墨烯量子点(GQDs)、碳量子点(CQDs)和CPDs。CPDs的结构和概念最早在2018年被提出,在此之前,此类CDs被称为类聚合物碳点或聚合物碳点。与GQDs(碳核为几层石墨烯片,薄壳由表面官能团组成)和CQDs(碳核为多层石墨烯片以及小官能团和聚合物链组成)不同,CPDs的碳核由高度交联的刚性聚合物网络组成,碳化程度高的CPDs的碳核含有共轭域,壳由丰富的聚合物链、功能团和分散的组分组成,这些组分往往保留自不完全碳化的前驱体(图1b)。通常,碳核和聚合物壳之间没有明显的边界。研究人员采用了各种表征技术来探测CPDs的结构。拉曼光谱用于确定CPDs的石墨化程度。G带对应于石墨结构内sp2键合碳原子的平面内振动。它表示有序共轭区域的存在,通常与碳核有关。D带与碳核中石墨烯层的堆叠顺序有关。透射电子显微镜(TEM)用于观察碳核中的晶格状态(结晶度)。碳核可能具有聚合物杂化结构,导致晶格畸变或缺陷(图1c)。对于聚合物结构的碳核,通过TEM观察清晰的晶格条纹具有挑战性。原子力显微镜(AFM)用于观察CPDs的高度。AFM测得的CPDs高度通常大于TEM测得的直径,因为TEM仅探测更致密的碳核,而AFM则测量核和聚合物壳。此外,动态光散射也可用于获取有关CPDs尺寸的信息,测量流体动力学直径包括CPDs的聚合物壳。CPDs的独特结构导致加热过程中发生多个吸热过程,这些过程与CPDs表面官能团的分解、聚合物壳的破裂以及内部石墨化结构和聚合物网络的热分解有关(图1d)。这些过程可以使用差示热重法(DTG)进行监测。此外,差示扫描量热法(DSC)和粘度测量的结果也可用于确认CPDs具有聚合物性质,从而确认CPDs由碳核和聚合物壳组成(图1e)。Figure 1. (a) Structural regulation of CDs on multiple fields. (b)
Structural model of CPDs, (c) TEM image. The inset shows a HRTEM image and
lattice fringes. (d) TGA and DTG curves. (e) Viscosity data for CPDs.
图1. (a) CDs在多个领域的结构调节。(b) CPDs的结构模型,(c) TEM图像。插图显示了HRTEM图像和晶格条纹。(d) TGA和DTG曲线。(e) CPDs的粘度数据。
3. CPDs的形成过程及发光机理
CPDs,顾名思义就是通过聚合、碳化过程形成的点状结构,这就要求前驱体上必须带有可脱水交联的功能基团,如氨基、羧基、羟基等,因此该类CDs通常采用自下而上的方法(水热/溶剂热或微波合成)制备。除缩聚反应外,利用自由基引发剂可以促进前驱体发生加成聚合,形成CPDs。在CPDs合成的初期,前驱体分子间发生脱水交联,形成较短的聚合物片段。随后,这些聚合物片段继续相互交联,形成较长的聚合物链。随着温度的升高和反应时间的延长,剧烈的热运动促使这些聚合物链发生聚集,相互交联,形成更致密、更稳定的结构。这是CPDs形成的初始阶段。随后,随着碳化程度的提高,聚合物结构逐渐减少,CPDs内部形成微晶区和晶格。此时,碳核变得更加突出,聚合物壳和碳核以相似的体积比例共存,使CPDs具有优异的光学性能。然而,随着碳化的进一步进行,壳进一步收缩,碳核占主导地位。因此,所得CPDs的光学性能显著下降,而导电性增强(图2a)。为了探究CPDs的真实结构,他们利用动力学捕获技术,通过自组装制备了新型晶体发光有机纳米点。开发了一个简化的π堆积模型来描述CPDs的结构并研究结构-性能的关系。通过研究六方晶体在整个生长过程中的结构演变,阐明了CPDs的形成过程及其转化为晶体过程中的结构-性能演变。CPDs形成后,它们生长为纳米环结构,进一步发展为纳米环和微晶(图2b)。为了验证CPDs的生长过程,他们研究了由同一前驱体制成的三种CPDs的碳化程度、尺寸和光学特性,结果表明,在前驱体交联的早期阶段,形成了小尺寸的蓝光CPDs。随着进一步交联,尺寸增加,发射光谱红移。最终,随着碳化程度的增加,出现碳核,CPDs尺寸缩小,发射光谱进一步红移。通过使用小角和广角X射线散射(SAXS和WAXS)跟踪合成过程中的结构变化,进一步证实了这一生长过程。SAXS提供有关整体颗粒尺寸和形状的信息,而WAXS提供有关内部晶体结构的见解。在CPDs的合成过程中,时间分辨的SAXS可用于监测颗粒尺寸和形状随时间的演变,并观察小前体分子如何聚集,成核并生长为CPDs。WAXS提供有关CPDs的晶体或非晶性质的信息。它们一起允许确定CPDs在形成和演变过程中的外部形态和内部有序性。以邻苯二胺为共轭体系模型,制备了六种类型的红光CPDs,它们在纯化后具有相同的吸收和荧光光谱。通过瞬态吸收、变温单粒子荧光和低温拉曼光谱,证实了红光发射来源于同一荧光中心不同振动能级之间的跃迁,并确定了结构与发光之间的关系,即碳核调控发射波长,而聚合物壳调控量子产率(图2c)。对于非共轭模型体系,使用柠檬酸及其衍生物作为碳源,氨的加入促进了前体的环合。前体碳链长度的变化影响环化形成稳定的六元环(导致发射波长红移),而较不稳定的五元环则表现出较小的红移。不稳定的三元环和四元环不能有效诱导红移。这些结果进一步证实了碳核在调控发射波长方面的作用(图2d)。氨基、羧基、羟基等功能基团使得CPDs内部具有丰富的发光基团,同时高度交联的网络结构的存在使得这些亚发光体之间能够紧密接触,从而增强其光学性能,由此提出了交联增强发射(CEE)效应。作为CPDs发光最合理的解释,CEE可以解释荧光发射行为。Yang等以支链聚乙烯亚胺(PEI)以及一级、二级和三级胺为亚发光体,制备了一系列CPDs,采用不同的合成方法固定PEI链,以降低这些亚发光体的振动和旋转。瞬态吸收光谱证实了交联通过降低聚合物链的振动和旋转来增强荧光。CEE还可以调节CPDs的非辐射跃迁效率,这可以解释磷光现象。他们利用两步微波处理工艺将聚乙烯醇(PVA)、聚丙烯酰胺(PAM)和四乙基硅酸酯(TEOS)封装到CPDs外壳上。经过这些改性后,CPDs复合材料的磷光性能得到显著改善。由于聚合物涂层和CPDs之间的交联程度不同,复合材料的磷光在寿命和量子产率方面实现了可调性。Figure 2. (a) General formation process of CPDs. (b) Schematic
diagram of the self-assembly driven mechanism showing CPDs formation and
crystallization. Models of the formation of CPDs from (c) conjugated precursors.
Models of the formation of CPDs from (d) nonconjugated precursors.
图2. (a) CPDs的一般形成过程。(b)自组装驱动机制示意图,显示CPDs的形成和结晶。由(c)共轭前体形成CPDs的模型。由(d)非共轭前体形成CPDs的模型。
4. CPDs的结构调控
4.1. 碳核调控
在明确了碳核和壳对CPDs发光的贡献后,为CPDs的可控制备提供了理论基础。CPDs中碳核的调控主要包括控制共轭尺寸和/或杂原子掺杂。杂原子掺杂策略中,N掺杂是最常见的,用于调控发射波长、量子产率等性质。N的类型可以通过XPS、同步辐射和同位素核磁共振来表征,从而确认存在的氮物种是吡啶N、吡咯N、石墨N或氨基N。关于共轭尺寸控制策略,通过理论计算发现,调节碳核中sp3和sp2杂化比可以控制带隙。在此基础上,他们以共轭前驱体(邻苯二胺)和非共轭前驱体(柠檬酸)为碳源控制CPDs的生长过程,实现了全光谱范围内从紫色到红色的发射波长可调谐(图3a)。其中,对于红光发射的CPDs,采用硫酸,是因为H2SO4具有很强的碳化作用,可以促进CPDs的成核,提高碳核的共轭程度。此外,通过将非共轭柠檬酸替换为共轭多巴胺,在硫酸环境中与邻苯二胺共核,成功制备了水相中量子产率为33%的红光CPDs。在碳核尺寸调控策略的基础上,Kang等人以2,3-二氨基吩嗪为前驱体,通过改变反应温度合成了不同尺寸的CPDs,从而可以调节带隙从0.39到2.6 eV(图3b)。该工作进一步验证了他们提出的碳核调控策略对CPDs发射波长的影响。相反,减小碳核中的共轭尺寸会使发射波长蓝移。Bi等人在CPDs的合成中添加了乙酸,乙酸产生的sp3区室化效应显著降低了CPDs中sp2共轭单元的尺寸。此外,sp2共轭单元之间被大量sp3碳原子隔开,避免了相邻发射中心的紧密接触,导致CPDs的发射波长蓝移至293nm(图3c)。进一步,本课题组利用过氧化氢氧化作用,在室温下以邻苯二胺为原料合成CPDs,经柱层析分离,得到了蓝色、绿色和红色的CPDs,这几种CPDs的荧光来源于不同的碳核,其中蓝色CPDs的荧光和绿色CPDs的荧光分别来源于碳核中的喹喔啉和2,3-二氨基-1,4-萘醌碎片。红色CPDs的荧光是由于−NH2质子化为−NH3+引起的。sp2共轭域和石墨-N含量的增加导致了红移(图3d)。除了使用共轭前体来增加碳核的结晶性之外,还可以使用富含芳香族化合物和杂原子的生物质原料来实现自掺杂并提高碳核的结晶性。然而,用水热法由生物质制备的CPDs虽然具有良好的电导性,但一般量子产率相对较低。Figure 3. (a) Regulation of the emission wavelength of CPDs by
controlling the ratio of sp3 and sp2 hybridization in the
carbon core. (b) Regulation of emission wavelength by carbon core size. (c)
Reducing the extent of carbon core conjugation to achieve deep purple emission.
(d) CPDs shellinduced self-assembly.
图 3. (a)通过控制碳核中sp3和sp2杂化的比例来调节CPDs的发射波长。(b)通过碳核尺寸调节发射波长。(c)降低碳核共轭程度以实现深紫色发射。(d) CPDs壳诱导自组装。
4.2 聚合物壳调控
CPDs的壳含有大量的短聚合物链,这些短聚合物链富含−COOH、−NH2和−OH等功能基团。因此,CPDs表现出独特的聚合物特性,包括丰富的功能基团、高度交联的网络结构和多分散组分。壳对CPDs的贡献包括保护、光学特性调节和功能性。通过改变壳的微环境,可以调节发射波长。例如,可以调节邻苯二胺衍生的CPDs的发射波长受表面质子化和去质子化过程调控。当在溶液中加入碱时,CPDs壳层去质子化,导致发射波长发生蓝移(图4a)。壳环境还可用于调节CPDs的手性发射行为。通过在CPDs的合成中加入手性分子,可以制备多色手性发光CPDs。此外,通过将制备好的CPDs掺杂到有机凝胶中,可以实现白光圆偏振多色发射,不对称因子为10−2(图4b)。壳层中丰富的官能团为改性提供了反应位点,最常见的方法是EDC/NHS偶联或碳二酰亚胺介导的偶联,促进壳层和配体之间的胺和羧基发生缩合反应,该方法广泛应用于含CPDs的药物靶向复合材料的开发。此外,利用席夫碱反应促进胺和醛之间的缩合,从而将配体附着到CPDs表面。当水杨酸型配体附着到CPDs壳层时,配体与碳核之间的分子内和分子间氢键促使聚集态下激子辐射。芳香族配体成功地与碳核共轭杂化,形成新的发光能级并参与发射带隙调控,从而可以制备出具有从蓝色到深红色连续全色固态发射的CPDs(图4c)。CPDs壳层中配体间的π−π相互作用和氢键为自组装提供了驱动力,可用于调控CPDs聚集态的形貌。CPDs的自组装是一个与时间相关的过程。加热增加了配体的动态特性,导致CPDs沿特定方向二维组装成纳米带。随着反应时间的增加,纳米带的厚度逐渐增加,当组装体达到一定长度后,CPDs间的范德华力增大,形成层状堆积。不同的表面驱动力引起不同的粒子间相互作用,导致CPDs以不同的方式组装,形成不同尺度的能带结构(图4d)。除了氢键之外,壳层内的卤键相互作用也可用于调控碳化聚合物点的聚集态形貌。卤素的位置影响CPDs的共面性和共轭程度,从而改变其分子轨道能级,调节其发射性能。在通过结构调控CPDs的发射行为中,荧光中心的位置以及荧光来自点还是分子状态仍是值得关注的问题。后者体现在溶剂热法制备的绿色植物CPDs中,虽然该类CPDs的发射光谱与叶绿素相似,但他们认为发光中心并不是叶绿素分子,而是一些发光分子聚集形成的新共轭域,这些共轭域可能位于碳核中,也可能位于壳层中。他们可以通过单粒子和激光的方法加以区分,例如采用变温单粒子光谱和超低温拉曼相结合的方法,确定了邻苯二胺基红色CPDs的发光来自DHQP分子在碳核中的聚集。随后他们通过激光测试进一步证实了他们的推测,也证实了虽然CPDs和分子的发射光谱相似,但它们的结构和稳定性有很大的不同。Figure 4. (a) Regulation of the emission wavelength of CPDs by
changes in the microenvironment of the CPDs shell. (b) Shell regulation to achieve
multicolor chiral emission. (c) Surface passivation strategy for developing
full-spectrum solid-state emission CPDs. (d) Shellmediated self-assembly of
CPDs.
图4. (a)通过改变CPDs壳的微环境来调节CPDs的发射波长。(b)壳调控实现多色手性发射。(c)用于开发全光谱固态发射CPDs的表面钝化策略。(d)壳介导的CPDs自组装。
5. 核壳协同作用实现定制应用
单纯调控CPDs的聚合物壳和碳核并不能明显提升其光电性能。这主要是因为CPDs中的碳核和壳并不是独立存在的实体,而是形成一个连续的梯度,可以用密度来描述。碳核的密度较大,从内向外逐渐减小。因此,同时从碳核和壳两个角度调控CPDs,可以调节其亮度、发射波长和衰减时间,以满足特定的应用需求。在此基础上,他们提出了“混合碳基核与表面微纳结构协同作用”的设计理念,以实现CPDs在光学和电催化领域的广泛适用性。5.1光学应用
CPDs的光学应用需要较高的量子产率,由于CPDs中存在多个发光中心,因此量子产率会受到一定限制,因此在CPDs的可控合成中,实现发光中心类型及其微环境的均匀性至关重要。此外,采用刚性结构限制这些均匀的发光中心,显著限制分子振动,可以显著提高荧光量子产率。CPDs的形成过程包括交联碳化,通过选择合适的前驱体,强共价交联网络锚定共轭碳核结构,在碳核内形成有序受限的共轭发光中心。此外,使用刚性前驱体可以进一步增强壳层的刚性,这种碳核壳双刚性结构可以使CPDs的电子结构更加均匀,从而提高其增益,提高其光致发光量子产率(图5a)。在CPDs激光器中,高量子产率与高增益密切相关。高量子产率确保CPDs能够有效地将吸收的光子转化为发射的光子,从而有助于实现更好的粒子数反转。此外,较高的量子产率可以降低非辐射损失,促进高效的激光发射。高增益CPDs的可控制备增强了其在激光领域的应用。通过调控壳层和碳基芯层,发现最佳碳化程度和高荧光量子产率可以显著提高辐射跃迁速率,有效降低激光阈值。实验和理论结果揭示了碳核和表面sp3杂化碳与激光机理的内在联系,证明了降低阈值的普适原理。此外,通过增加碳核的共轭度,获得了荧光量子产率高达65.5%的CPDs。利用这些CPDs构建了高质量平面微腔,其谐振峰与放大的自发辐射相匹配,强化了光场和发光层内激子的相互作用(图5b)。该结构有效降低了非相干散射损失。将腔内光场与高效红光CPDs耦合,实现了CPDs的单纵模激光发射。随后,他们以交联限制增强发射机理为指导,调控CPDs的增益性能,制备了发射范围从蓝光(431 nm)到深红色(714 nm)的全色CPDs,表现出高的辐射跃迁率(图5c)。通过光泵浦,CPDs实现了从蓝色到深红色区域多点激光发射,覆盖了140% NTSC色域,并成功应用于无散斑全色成像和高质量全息显示(图5d)。在此基础上,他们将CPDs核与表壳的协同调控策略拓展到电致发光发光二极管(ELEDs)领域(图5e)。通过杂原子掺杂引入缺陷态、优化CPDs三线态能级、调控表面电子结构,增强了碳基平面核内的电子传输能力,首次开发出具有“热激子”效应的CPDs,实现了从蓝光到绿光可调的电致发光LEDs发射,激子利用效率接近100%。随后,以双共轭分子为合成前驱体,进一步提高了具有双刚性碳核壳结构CPDs的量子产率,开发的热激子CPDs使蓝色电致发光器件的外量子效率(EQE)超过7%(图5f)。此外,通过引入聚合物共价交联体系进一步增强CPDs体系的刚性,首次开发出无基质封装热活化延迟荧光(TADF)CPDs。这一改进主要归因于CPDs中三线态和单线态激子之间自旋轨道耦合增强,从而可以设计并精确调节三线态激发态能级,在此基础上开发出外量子效率分别为5.6%和1.7%的黄色和白色电致发光器件(图5g)。Figure 5. (a) Preparation strategy of CPDs with high luminescence
quality and (b) single longitudinal mode laser emission. (c) Full spectrum laser
emission and (d) full color display applications of CPDs. (e) Device Model of
CPDs-based ELEDs and (f) EQE values of hot exciton CPDs-based ELEDs. (g) CIE
diagram of CPDs-based yellow and white ELEDs.
图5. (a)高发光质量CPDs的制备策略和(b)单纵模激光发射。(c) CPDs的全光谱激光发射和(d)全彩显示应用。(e)基于CPDs的ELEDs的设备模型和(f)基于热激子CPDs的ELEDs的EQE值。(g)基于CPDs的黄色和白色ELEDs的CIE图。
5.2 电催化应用
为了使CPDs的优异性能在光电子学以外的其他领域得到充分利用,他们将“混合碳基核与表面微纳结构协同作用”的概念扩展到电催化领域。CPDs的石墨化碳核增强了催化过程中的电子传输。丰富的表面缺陷和聚合物链为退火过程中的金属提供了锚定位点(图6a)。壳和碳核的协同调节调整了复合金属纳米晶体的电子结构,解决了催化过程中金属纳米晶体团聚和生长的问题,从而提高了电催化性能。生物质是基于CPDs的电催化剂的有前途的前体。这主要是因为生物质通常含有高浓度的芳香族化合物。这些化合物促进共轭碳网络的形成,促进晶体碳结构的形成,这对于增强CPDs的电子性能至关重要(图6b)。此外,生物质材料富含氮、硫和磷等杂原子。杂原子掺杂可以引入活性位点,从而增强电催化活性,因为这些原子可以在合成过程中被掺入碳晶格中,从而产生具有更高催化性能的掺杂CPDs。杂原子掺杂还提高了碳基电催化剂在水性介质中的润湿性。他们利用银杏叶开发了CPDs负载的钌(Ru)纳米粒子电催化剂和RuM/CPDs(M=Ni、Mn、Cu)催化剂,它们表现出出色的氢析出反应(HER)催化活性和良好的耐久性。此外,他们用Co替换M来制备烟叶衍生的CPDs/RuCo电催化剂。与1 M
KOH(η=18 mV@10
mA cm−2)中的Pt/C催化剂相比,它们表现出更优异的HER催化活性,并且还表现出通过氨硼烷水解制氢的优异活性。在使用密闭CPDs构建高性能催化材料的基础上,他们建议使用具有丰富氧官能团的CPDs作为构建块。采用自下而上的分子组装策略,结合有效的氮掺杂技术来防止颗粒聚集,从而得到具有高度可及的活性反应中心的催化剂。在1.0 M
KOH和0.5 M H2SO4溶液中,RuCoP/CDs催化剂在HER过程中提供10 mA cm−2电流密度所需的过电势分别仅为51和49 mV(图 6c)。此外,他们采用卤素掺杂策略合成了具有不同形貌的CPDs/CoP催化剂,开发的催化剂在碱性溶液中具有优异的HER/OER活性和长期循环稳定性(图6d)。基于CPDs对金属的锚定作用,他们以高度氮掺杂的CPDs为框架,构建了单原子催化库。该库涵盖了9组元素,其中23种金属的负载量超过10 wt%,17种金属的负载量超过20 wt%,其中稀土金属和Pt等贵金属的负载量超过30 wt%(图6e)。该方法可以轻松扩展到制备高熵单原子催化剂。通过这种方式制备的超高密度Ni-N-C催化剂表现出最先进的OER性能。他们的策略表明,CDs可以作为单原子催化剂的载体,实现超高金属负载,为能源转换/存储技术中的高性能单原子催化剂铺平了道路。Figure 6. (a) Controllable preparation of fully graphitized CPDs
with excellent electron transport capabilities and (b) schematic diagram of the
strategy for confined assembly of CPDs. (c) CPDs as building blocks for
single-particle layer electrocatalysts. (d) Morphology control of composite catalysts
by CPDs. (e) Single atom catalyst libraries prepared using CPDs.
图6. (a)具有优异电子传输能力的全石墨化CPDs的可控制备和(b) CPDs受限组装策略示意图。(c) CPDs作为单粒子层电催化剂的构建块。(d) CPDs对复合催化剂的形态控制。(e)使用CPDs制备的单原子催化剂库。
他们以本课题组前瞻工作为基础,提出了CPDs的结构-性能-应用关系的设想。在CPDs基础研究的基础上,他们提出了“杂化碳基核心与表面微纳结构协同作用”的设计理念,阐明了CDs结构与发光机理之间的关系,发展了精确、易重复的制备激光可控、电致发光高效的CPDs策略,同时显著提高了CPDs基复合材料的电催化活性,为CPDs的调控制备和应用拓展开辟了新前景。但CPDs还是一种比较新的材料,该领域的研究尚处于起步阶段,还有许多领域需要探索。未来CPDs领域的研究应解决以下挑战:(1)迫切需要发展原位探测CPDs结构的方法。CPDs的形成过程一般认为包括前驱体缩聚、交联增长、碳化、成核和收缩等过程。尽管有证据通过色谱分离和反应时间调控证明这一逐步过程,但仍然缺乏更直接的证据。原位TEM和低温电子显微镜以及NMR和光散射等其他技术有望对解决这一问题非常有用。开发合适的原位策略将有助于更好地理解CPDs的形成过程。(2)CPDs分子量的测定仍然是一项具有挑战性的任务。利用凝胶渗透色谱法可以提供信息表明CPDs的分子量从几万到甚至几十万Da不等。然而,这些信息很难通过质谱法获得。MALDI-TOF技术在选择合适基质方面面临困难,从而阻碍了CPDs分子量的测定。引入单粒子光谱等新测试方法可能有助于分析分子量信息,方法是在单粒子水平上建立浓度和点密度之间的相关性。(3)CPDs在光电器件、生物学、纳米医学和储能领域已经显示出巨大的前景。然而,它们在这些不同的领域还不是不可或缺的。更好地理解合成和结构-性能-应用关系对于确定最适合特定应用的CPDs(或相反,具有特定性能的CPDs的最佳应用)至关重要。这种理解对于CPDs领域的快速发展至关重要。