01
研究背景
电解水制备高纯氢气由于具有零碳排放和优异可再生能源存储性能等优点，近年引起极大关注。开发高性能电极以降低氢氧析出 (HER、OER) 过电位是提高制氢效率的关键。由于导电性好、金属性强、原子半径大且硒的电离能小等优点，过渡金属硒化物在电解水制氢领域展示出较高HER和OER双功能催化活性。
02
研究内容
近日，中国矿业大学刘滋武教授团队与江苏北矿金属循环利用有限公司合作开发了一种新型表面牵牛花、针和叉状 FeCoMnCuNiSe2 三维过渡金属高熵 HER 和 OER 电催化自支撑电极 (图1)。表征分析揭示其具体形成机制是450℃氩气保护下，泡沫镍表层镍首先融化并渗入表面水热原位生长的 FeCoMnCuOOH 多孔层，并在硒化反应高温下进一步融合，最后在冷却阶段由表面张力作用而形成此能量最低的固熔相特定结构。
图1 新型自支撑 FeCoMnCuNiSe2 催化电极的制备示意图。
SEM 和 TEM 表征显示 Fe、Co、Mn、Cu、Ni 和 Se 六种元素均匀分布在该电极材料表面 (图2)，表明该自支撑电极表面已形成高熵结构。ICP 数据表明表面 Fe、Co、 Mn、 Cu、Ni 的原子比约为2.16:1.52:1.52:1.36:1。
图2 FeCoMnCuNiSe2 自支撑电极的 SEM、TEM 及 elemental mapping。
由于高熵结构表面的缺陷、高曲率尖端的局部电场、无定形突起、凹陷、边缘和结晶-无定形相边界处的过渡金属氧化与还原性，FeCoMnCuNiSe2 在 1.0 M KOH 溶液中呈现优异的 OER、HER 及 OWS 电催化活性 (图3a-c)。同时由于其高熵结构的优异机械性能，FeCoMnCuNiSe2||FeCoMnCuNiSe2 也展现出较高的稳定性 (图3d)。
图3 FeCoMnCuNiSe2 自支撑电极的 HER(a)、OER(b) 活性及 FeCoMnCuNiSe2||FeCoMnCuNiSe2 的 OWS 活性与稳定性 (c, d)。
03
总结展望
该工作首次制备了一种牵牛花、针与叉状 FeCoMnCuNiSe2 三维高熵自支撑电极，并通过表征手段探索其独特形貌的形成机制。该工作对设计与开发具有实际应用前景的高性能 OWS 自支撑催化电极具有一定指导意义。
04
论文信息
A high-entropy FeCoMnCuNi diselenide self-standing electrode with outstanding water-electrolysis performance in alkaline medium
Xinxin Guo, Mengmeng Zhou, Ziwu Liu, Shiheng Mu, Kaijia Wang, Huanqiang Shi, Fang Wang, Shijian Lu, Zhonghai Ni and Guiqing Liu
Inorg. Chem. Front., 2024, Advance Article
https://doi.org/10.1039/D4QI01835D
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05
通讯作者简介
刘滋武 教授
中国矿业大学
刘滋武，中国矿业大学教授。2012年华南理工大学博士后出站后到中国矿业大学碳中和研究院从事新型功能纳米碳材料开发利用、二氧化碳资源化利用及电解水制氢等科学研究工作。先后在 Adv. Funct. Mater., Angew. Chem. Int. Ed., J. Mater. Chem. A, J. Power Sources, Inorg. Chem. Front. 等期刊上发表 SCI 研究论文40余篇。
王芳 高级工程师
江苏北矿金属循环利用科技有限公司
王芳，高级工程师，2017年中国矿业大学化学工程硕士毕业，2017入职矿冶集团江苏北矿金属循环利用科技有限公司研发部，主要从事稀贵金属二次资源循环利用及及其先进材料制备技术研发工作。现担任公司党总支宣传委员、研发部副主任，中国矿业大学在读博士。近年来，主持及参与科技部国家重点研发计划、科技部支撑计划、徐州市科技计划及企业委托科研项目等20余项。发表科技论文10余篇，其中一作6篇，授权发明专利13项，主持和参与标准制修订6项，其中主持完成国家标准项目1项。2024年获得中国黄金协会科学技术奖二等奖，2023年获得中国有色金属工业协会科技技术奖一等奖，2022年获得矿冶集团科技进步奖二等奖，2021年获得矿冶集团科技进步奖一等奖，2021年荣获矿冶集团“巾帼先进个人”荣誉称号。
刘贵清 正高级工程师
江苏北矿金属循环利用科技有限公司
刘贵清，博士，正高级工程师。2012年硕士毕业于东北大学，2013~2015年在矿冶科技集团有限公司科技发展部从事科研管理工作，2015~2016年借调国家科技部，2016~2023年在东北大学攻读并获得博士学位，2019年5月至今任江苏北矿金属循环利用科技有限公司副总经理，兼全国有色金属标准化技术委员会贵金属分技术委员会委员，2021年至今任中国矿业大学校外兼职硕士研究生导师，2023年兼中国有色金属学会贵金属学术委员会副主任委员。主要从事稀贵金属二次资源、废旧动力电池的综合利用技术开发及产业化工作。主持参与国家自然科学基金、科技部重点研发计划、科技部支撑计划、科技部院所专项、国家发改委、国家工信部10 余项，主持完成企业委托项目10余项。2022年获批成为江苏省“333高层次人才培养工程”第三层次培养对象，2023年被中国物资再生协会评为“行业模范人物”，2024年获批成为“第五届中国有色金属创新争先计划”青年人才。
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