01
研究背景
镧系自旋量子比特因其具有自旋-光学交互界面，被认为是高保真量子存储器的潜在候选系统。基于镧系离子的金属有机框架 (MOFs) 采用自下而上的设计原则，可以实现对自旋相干性质和发光性质的精准调控。近年来，科学家们已经对镧系 MOFs 量子比特进行了初步探索，发现磁稀释后的镧系离子能够表现出较好的量子相干性，但尚未阐明该类材料的设计原则。
02
研究内容
近日，西湖大学孙磊团队报道了两类新型的磁稀释镧系 MOFs，分别为 NdxLa100-x 和 GdyLa100-y (图1)。在 3.2 K 的温度下，MOFs 中的 Nd3+ 和 Gd3+ 展现出超过 1 ms 的自旋弛豫时间 (T1) 和接近 2 μs 的自旋退相干时间 (Tm)。
图1 镧系 MOFs 的晶体结构以及配位环境。
连续波电子顺磁共振 (EPR) 结果表明 (图2)，NdxLa100-x 中 Nd3+ 具有较强的自旋-轨道耦合，表现出明显的 g 值各向异性和较大的零场分裂，因此可以被视为 S = ½ 的自旋系统。与此相反，GdyLa100-y 中 Gd3+ 离子具有较弱的自旋-轨道耦合，表现出 g 值各项同性和较小的零场分裂，其基态自旋态为 S = 7/2。
图2 X-波段连续波 EPR 谱图。
作者在不同的温度和自旋浓度条件下，对 NdxLa100-x 和 GdyLa100-y 进行了自旋动力学研究。T1 测试的结果显示 (图3)，自旋-声子耦合通过拉曼机制导致自旋弛豫，而自旋-自旋偶极耦合在较高自旋浓度和较低温度下显著影响自旋弛豫过程。具体来讲，高自旋浓度的 Nd4La96 在低温下受到交叉弛豫的影响；Gd0.5La99.5 和 Gd1La99 在低于 10 K 的温度下表现出与自旋浓度相关的独特的反常热行为，弛豫机制拟合结果表明这是一个热激活过程，可能涉及到多个自旋子能级参与的协同翻转过程。
图3 变温 T1 和自旋弛豫机制。
Tm 的拟合结果表明 (图4)，对于 NdxLa100-x 以及在 10 K 以上的 GdyLa100-y，尽管 T1 远高于 Tm，自旋弛豫所诱导的光谱扩散仍然是导致自旋退相干的主导因素。当温度高于 10 K 时，GdyLa100-y 的 Tm 随着自旋浓度增加而减少，并且出现了与自旋浓度相关的平台区，这可能与由多自旋子能级参与的自旋间协同翻转有关。
图4 变温 Tm 和自旋退相干机制。
03
总结展望
该工作首次系统性地阐释了镧系 MOFs 中自旋弛豫和退相干机制，揭示了环境中声子和自旋环境对自旋动力学性质的影响，凸显出低自旋浓度、弱自旋-轨道耦合以及低基态自旋态对于优化 MOFs 中镧系量子比特性能的关键作用 (图5)。这将为开发镧系量子存储器提供重要的指导原则。
图5 镧系 MOFs 的自旋弛豫和退相干机制以及量子比特优化策略。
04
论文信息
Optimizing the spin qubit performance of lanthanide-based metal–organic frameworks
Xiya Du and Lei Sun
Inorg. Chem. Front., 2024,11, 8660-8670
https://doi.org/10.1039/D4QI02324B
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05
通讯作者简介
孙磊 博士
西湖大学
孙磊，吉林长春人。本科就读于南京大学化学化工学院，2011年获得学士学位。随后加入麻省理工学院化学系 Mircea Dincă 课题组，于2017年获得无机化学博士学位。2017−2021年先后在美国西北大学化学系 Danna E. Freedman 教授和阿贡国家实验室纳米材料中心 Tijana Rajh 高级研究员的指导下从事博士后研究。2019−2022年于佐治亚理工学院计算学院攻读机器学习方向，获得计算机科学硕士学位。2021年11月加入西湖大学理学院，兼任化学系和物理系助理教授，组建分子量子器件和量子信息实验室。孙磊课题组从化学的视角出发研究量子信息学和凝聚态物理，致力于设计功能分子以探索量子现象，并通过器件实现单分子级别的量子调控。
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