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研究背景
酶作为天然生物催化剂,已成为现代有机合成中构建手性分子的强大工具。然而,无法高效再生还原型辅因子限制了氧化还原酶在不对称合成中的应用。电化学则为辅因子再生提供了一种绿色、可持续的替代方法。电化学作为一种绿色高效的合成方法,在合成化学领域受到广泛关注。尽管如此,不对称电化学合成仍然是一个极具挑战性的领域,通常需要昂贵的过渡金属和手性配体作为催化剂。将电催化与生物催化相结合的策略兼具了酶的高效率和精湛的选择性以及电化学反应的可控性,为不对称有机合成提供了一种强有力的工具。
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综述内容
近日,福州大学叶克印、林雨琦团队总结了近年来电催化与生物催化结合应用于不对称合成的研究进展。该论文分析了电催化与生物催化的两种结合模式,详细描述了基于第一种结合模式的电-酶结合策略在手性胺中间体合成、手性 β-羟基腈合成、CO2 固定和 C-C 键立体选择性形成以及醇的去消旋化等方面的应用,重点阐述了涉及第二种结合模式的电-酶级联反应实现2-取代吲哚-3-酮与酮的不对称交叉偶联、手性亚砜的不对称合成以及苯乙烯衍生物的不对称环氧化。最后,该论文讨论了电-酶结合领域的未来发展方向,并展望了该领域的应用前景。
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总结展望
近年来,电催化与生物催化相结合的策略在不对称合成领域取得了显著进展。这种结合策略兼具电催化和生物催化的优势,因而备受瞩目。通过利用电子作为清洁能源,并采用具有高立体选择性甚至具有催化混杂性的酶作为生物催化剂,可以实现手性化学品的绿色高效合成。本文旨在介绍结合电催化和生物催化的不对称合成的最新进展,帮助相关领域的研究者更好地了解这一新兴策略的未来发展方向与应用前景,从而推动结合电催化与生物催化的不对称合成领域的进一步发展。
该工作得到了福建省中青年教师教育科研项目(JAT231005)、福州大学科研启动经费(511311)和河南师范大学化学学科开放基金(2024Z08)的资助。
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论文信息
Integrating electrocatalysis with biocatalysis for asymmetric synthesis
Yuqi Lin, Jiage Yu and Ke-Yin Ye
Org. Chem. Front., 2024,11, 7243-7248
https://doi.org/10.1039/D4QO01899K
*文中图片皆来源上述文章
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通讯作者简介
叶克印 教授
福州大学
叶克印,福州大学教授,博士生导师。入选教育部青年长江学者、福建省百人计划、闽江学者特聘教授。主要从事电化学合成、不对称催化和过渡金属催化。开展独立研究工作以来,以通讯作者身份在 Nature, Science, Angew. Chem. Int. Ed., CCS Chem., Chem. Sci. 等期刊上发表 SCI 论文50余篇。
林雨琦 副教授
福州大学
林雨琦,福州大学副教授,硕士生导师。目前主要从事生物催化、酶工程、不对称合成等相关研究。近年来以第一作者和通讯作者在 Proc. Natl. Acad. Sci. U.S.A., Autophagy, CCS Chem., Org. Chem. Front. 等刊物上发表 SCI 论文十余篇。
课题组网页:https://www.x-mol.com/groups/Ye_Keyin
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