刮涂技术因其前驱体利用率高、结构简单等优点而受到钙钛矿太阳能电池（PSCs）的广泛关注。然而，刮涂PSCs的功率转换效率（PCE）往往落后于旋涂器件，这主要是由于在刮涂和N2刀干燥过程中的预成核、非均相成核和结晶过程中难以精确控制钙钛矿膜的形成。
2024年11月19日，武汉大学柯维俊/方国家/蒲德馨、武汉工程大学郑文文团队合作在Advanced Materials期刊发表题为“Efficient Blade-Coated Wide-Bandgap and Tandem Perovskite Solar Cells via a Three-Step Restraining Strategy”的研究论文，武汉大学方鸿翼、武汉大学/武汉工程大学Shen Weicheng为论文共同第一作者，郑文文、蒲德馨、方国家、柯维俊为论文共同通讯作者。
该研究介绍了一种利用功能甘氨酸酰胺盐酸盐调节预成核团聚、抑制过度非均相成核和减速结晶的三步抑制策略，从而全面控制钙钛矿膜的形成过程。这种方法可以使晶粒扩大，缺陷密度降低，形成高取向的宽带隙钙钛矿膜，显著延长载流子寿命，使1.77 eV带隙刮涂PSCs的最大PCE达到19.97%。此外，由宽带隙钙钛矿顶部电池和通过刮涂制成的1.25 eV带隙钙钛矿底部电池组成的双端串联电池的PCE为27.11%（稳定在26.87%）。该研究对刮涂过程中预成核、非均相成核和结晶的控制提供了全面的见解，为未来高性能、大面积器件的开发提供了有价值的指导。
DOI：10.1002/adma.202414790
该研究提出了一种利用功能甘氨酸酰胺盐酸盐（GlyACl）控制刮涂WBG钙钛矿膜形成过程的三步抑制策略：1) 调节团簇形成以增强预成核动力学，2) 防止过度成核以产生大的垂直取向晶粒，3) 延迟结晶以提高膜质量。这种三步抑制策略导致晶粒尺寸增大，晶体取向改善，缺陷密度降低，并获得了载流子寿命显著延长的高质量钙钛矿膜。因此，获得了刮涂1.77 eV带隙无甲基铵的PSCs的PCE为19.97%，并显著提高了稳定性。此外，通过将其与刮涂1.25 eV带隙锡铅（Sn-Pb）PSCs结合，开发出最高PCE为27.11%的高效2T TSCs。该研究为刮涂中WBG钙钛矿膜的形成过程提供了新的见解，并为未来的大面积、高性能器件制造提供了灵感。
总之，该研究证明了GlyACl作为一种添加剂，显著影响了从前驱体到固体膜的成膜过程。首先，GlyACl的引入调节了预成核团簇，增强了预成核动力学，从而促进了最终膜中更大晶粒的生长。其次，GlyACl降低了前驱体的润湿性，降低了非均相成核密度，导致晶粒更大、取向更高。此外，晶体的生长受到阻碍，从而改变了晶体取向，从而形成了高结晶质量的膜。这三步抑制策略最终产生了高效的PSCs，对于刮涂1.77 eV带隙的PSCs的PCE达到了19.97%，而对于刮涂2T TSCs的PCE达到了27.11%。该研究为高质量PSCs的制备提供了新的思路，为PSCs的进一步产业化铺平了道路。
■密度泛函理论DFT计算：电荷密度、态密度DOS、能带、费米能级、功函数、ELF；介电常数、弹性模量、声子谱；吉布斯自由能、吸附能、掺杂能、缺陷形成能；HER、OER、ORR、NRR、CO2RR；反应路径、反应机理、迁移能垒等
■量子化学QC计算：静电势、偶极矩、布居数、轨道特性、自旋密度、Fukui函数；激发态、跃迁偶极矩；氢键、π-π堆积、疏水作用力；过渡态、反应能垒、反应机理；红外、拉曼、荧光、磷光、核磁谱、圆二色谱等
■分子动力学MD模拟：生物体系弱相互作用分析、受体-配体组装过程、结合自由能；材料体系的高分子构象预测、材料与溶液界面性质、粗粒化模拟；轨迹分析RMSD/RMSF、径向分布函数RDF、扩散、氢键数量；分子对接；同源建模；虚拟筛选、定量构效关系QSAR
■有限元FEM仿真：结构仿真（接触分析、非线性分析、振动/疲劳/传热/裂纹/碰撞分析）；电磁仿真（电场、磁场、电磁耦合、磁热耦合、射频微波）；流体仿真（多相流体、组分运输、流体传动、相变）；光学/声学仿真相关
