具有卓越稳定性的石榴石型固态电解质被认为能够促进全固态锂金属电池的商业化应用，然而由于其离子导电性较低，石榴石型固态电解质的广泛应用受到极大阻碍。
2024年11月14日，成都理工大学舒朝著教授团队在Advanced Functional Materials期刊发表题为“High-Entropy Strategy Flattening Lithium Ion Migration Energy Landscape to Enhance the Conductivity of Garnet-Type Solid-State Electrolytes”的研究论文，团队成员Wang Shuhan为论文第一作者，舒朝著教授、华南理工大学梁振兴教授为论文共同通讯作者。
该研究设计了一种具有高晶格畸变的高熵快锂离子导体Li₇（La,Nd,Sr）₃（Zr,Ta）₂O₁₂（LLNSZTO）。研究发现，通过在晶格中引入无序结构，可以在原始有序晶格内构建快速的离子渗透通道，形成更平坦的能量景观，从而提高了高熵石榴石型固态电解质LLNSZTO的离子导电性。因此，所制备的高熵石榴石型固态电解质LLNSZTO展现出较低的Li+迁移活化能（0.34 eV）和较高的离子电导率（6.26 × 10⁻⁴ S cm⁻¹）。以LLNSZTO电解质、锂金属负极和磷酸铁锂（LFP）正极组装的全电池，在室温下经过200个循环后，容量保持率达到86.81%。此外，LLNSZTO的优异离子导电性使得全固态电池能够在高负载LFP正极（>12 mg cm⁻²）条件下稳定循环超过120次。大面积软包电池（5.5 cm × 8 cm）在长期循环中展现出稳定的性能，50次循环后容量保持率为96.50%。
DOI：10.1002/adfm.202416389
基于多金属掺杂取代阳离子位点的高熵策略，研究人员合成了富锂高熵石榴石型固态电解质Li₇（La,Nd,Sr）₃（Zr,Ta）₂O₁₂（LLNSZTO），该材料通过将Nd³⁺和Sr²⁺掺杂取代Li₇La₃Zr₂O₁₂（LLZO）中La³⁺位点，将Ta⁵⁺掺入Zr⁴⁺位点，避免了锂的损耗。阳离子位点上的多金属掺杂导致了LLNSZTO中严重的晶格畸变，这种畸变平坦化了不同锂位点（24d、48g和96h位点）之间的能量景观，从而显著增强了Li+在Li+传输通道中的渗透性，最终实现了6.26 × 10⁻⁴ S cm⁻¹的优异室温离子电导率。以LLNSZTO电解质、磷酸铁锂（LFP）正极和锂金属负极组装的全固态锂金属电池（ASSLMB）在室温下经过200次循环后，表现出稳定的循环性能，容量保持率达到86.81%。此外，为了验证这种高熵策略在制造高离子电导率固态电解质中的普适性，合成了基于替代固态电解质（LiTi₂（PO₄）₃（LTP）和NaZr₂（PO₄）₃（NZP））的高熵材料（Li（Sn,Ti,Hf,Zr,Ga）₂（PO₄）₃（LSTHZGPO）和Na（Sn,Ti,Hf,Zr,Ga）₂（PO₄）₃（NSTHZGPO））。与原始材料相比，这些高熵材料的离子电导率提高了两个数量级（LSTHZGPO为1.81 × 10⁻⁴ S cm⁻¹，NSTHZGPO为2.87 × 10⁻⁴ S cm⁻¹，而LTP为2.29 × 10⁻⁶ S cm⁻¹，NZP为4.36 × 10⁻⁶ S cm⁻¹）。该研究提出了一种提高固态电解质的离子电导率的新策略。
总之，该研究提出了一种具有高晶格畸变的石榴石型固态电解质LLNSZTO。这种晶格畸变显著调节了LLNSZTO中不同Li+位点的能量，实现了锂位点的能量均匀化，从而促进了Li+的超离子导电性，导致Li+迁移的活化能降至0.34 eV，Li+离子电导率达到6.26 × 10⁻⁴ S cm⁻¹。这种优异的离子导电性确保了其与高负载正极（>12 mg cm⁻²）的兼容性，并使得与锂金属负极和磷酸铁锂（LFP）正极装配的全电池在室温下展现出优异的容量保持性（第120个循环时为86.81%）。此外，该研究开发的固态软包电池（5.5 cm × 8 cm）表现出稳定的长期循环性能，在50个循环后仍保持96.50%的高容量保持率。该研究为提升固态电解质的离子导电性提供了新的思路，将促进固态电解质的实际应用。
■密度泛函理论DFT计算：电荷密度、态密度DOS、能带、费米能级、功函数、ELF；介电常数、弹性模量、声子谱；吉布斯自由能、吸附能、掺杂能、缺陷形成能；HER、OER、ORR、NRR、CO2RR；反应路径、反应机理、迁移能垒等
■量子化学QC计算：静电势、偶极矩、布居数、轨道特性、自旋密度、Fukui函数；激发态、跃迁偶极矩；氢键、π-π堆积、疏水作用力；过渡态、反应能垒、反应机理；红外、拉曼、荧光、磷光、核磁谱、圆二色谱等
■分子动力学MD模拟：生物体系弱相互作用分析、受体-配体组装过程、结合自由能；材料体系的高分子构象预测、材料与溶液界面性质、粗粒化模拟；轨迹分析RMSD/RMSF、径向分布函数RDF、扩散、氢键数量；分子对接；同源建模；虚拟筛选、定量构效关系QSAR
■有限元FEM仿真：结构仿真（接触分析、非线性分析、振动/疲劳/传热/裂纹/碰撞分析）；电磁仿真（电场、磁场、电磁耦合、磁热耦合、射频微波）；流体仿真（多相流体、组分运输、流体传动、相变）；光学/声学仿真相关
