光催化CO2和N2共还原是一种在温和条件下可持续合成尿素的方法，然而由于C-N偶联反应动力学缓慢，高收率合成尿素是一项挑战。
2024年11月19日，大连理工大学全燮教授团队在Angewandte Chemie International Edition期刊发表题为“Enhanced photocatalytic synthesis of urea from co‐reduction of N2 and CO2 on Z‐schematic SrTiO3-FeS-CoWO4 heterostructure”的研究论文，团队成员Muhammad Irfan Ahmad、刘艳明为论文共同第一作者，全燮教授为论文通讯作者。
该研究成功设计了一种Z型光催化剂SrTiO3-FeS-CoWO4，通过增强初始CO2和N2吸附步骤和降低C-N偶联反应的能垒来促进光催化尿素合成。SrTiO3-FeS-CoWO4的尿素产率达到8054.2 μg·gcat-1·h-1，显著高于现有的尿素产率。由FeS加速电荷转移的SrTiO3-FeS-CoWO4 Z型光催化剂不仅具有化学吸附和活化CO2和N2的双活性位点，而且还保留了高导带（-1.50 eV）和加速的电子和质子供应，这是其具有良好的光还原活性和显著降低C-N偶联反应速率决定步骤能垒的原因。
DOI: 10.1002/anie.202419628
该研究设计了SrTiO3-FeS-CoWO4 Z型光催化剂，以促进N2和CO2在水中共还原合成尿素。该催化剂的快速电子转移克服了C-N偶联反应缓慢的动力学瓶颈，同时具有吸附和活化N2和CO2的双活性位点，增强了尿素合成动力学，从而使SrTiO3-FeS-CoWO4上的尿素产率达到8054.2 μg·gcat-1·h-1，优于目前的光催化剂，其实验和DFT计算结果表明，尿素主要通过*N2和*CO之间的C-N偶联合成。这是尿素合成的速率决定步骤。SrTiO3-FeS-CoWO4促进了C-N偶联反应，从而使其具有优异的尿素合成性能。
总之，Z型光催化剂SrTiO3-FeS-CoWO由于其独特的异质结构，不仅保留了CB波段（1.50 eV）的高还原能力，而且促进了电荷转移，促进了N2和CO2的共还原动力学，对CO2和CO2的共还原合成尿素具有很高的光催化活性。FeS作为电荷转移介质起着至关重要的作用，通过降低C-N偶联反应中*CO和*N2等关键中间体的能垒来稳定它们，这是提高反应效率的决定性步骤。同时，SrTiO3-FeS-CoWO4优异的CO2和N2吸附能力促进了光催化和随后的C-N偶联反应的高效启动。因此，SrTiO3-FeS-CoWO4在尿素合成中具有较好的活化CO2和N2的性能。SrTiO3-FeS-CoWO4的尿素产率高达8054 μg·gcat-1·h-1，显著高于现有的尿素产率。DFT计算和实验结果表明，尿素主要由*N2和*CO的C-N偶联反应产生。该研究为设计促进CO2和N2共还原合成尿素的高效光催化剂提供了新思路。
■密度泛函理论DFT计算：电荷密度、态密度DOS、能带、费米能级、功函数、ELF；介电常数、弹性模量、声子谱；吉布斯自由能、吸附能、掺杂能、缺陷形成能；HER、OER、ORR、NRR、CO2RR；反应路径、反应机理、迁移能垒等
■量子化学QC计算：静电势、偶极矩、布居数、轨道特性、自旋密度、Fukui函数；激发态、跃迁偶极矩；氢键、π-π堆积、疏水作用力；过渡态、反应能垒、反应机理；红外、拉曼、荧光、磷光、核磁谱、圆二色谱等
■分子动力学MD模拟：生物体系弱相互作用分析、受体-配体组装过程、结合自由能；材料体系的高分子构象预测、材料与溶液界面性质、粗粒化模拟；轨迹分析RMSD/RMSF、径向分布函数RDF、扩散、氢键数量；分子对接；同源建模；虚拟筛选、定量构效关系QSAR
■有限元FEM仿真：结构仿真（接触分析、非线性分析、振动/疲劳/传热/裂纹/碰撞分析）；电磁仿真（电场、磁场、电磁耦合、磁热耦合、射频微波）；流体仿真（多相流体、组分运输、流体传动、相变）；光学/声学仿真相关
