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在固态氧化物电解槽（SOECs）中进行CO2电解高温析氧反应时，O2-转移的关键基本过程受到高阳极氧压的热力学限制，因此需要高外部电压[开路电压（OCV）]来驱动电解反应。
2024年11月7日，中国科学院大连化学物理研究所汪国雄研究员、宋月锋副研究员团队在Journal of the American Chemical Society期刊发表题为“Atomically Dispersed Ru Species Induced by Strong Metal–Support Interaction for Electrochemical Methane Reforming”的研究论文，宋月锋副研究员、刘天夫为论文共同第一作者，宋月锋副研究员、佐治亚理工学院刘美林教授、汪国雄研究员为论文共同通讯作者。
该研究将电化学CH4重整引入SOEC阳极，显著降低了阳极氧压和OCV，最终将 CO能量需求从3.12 kW h/m3降低到0.11 kW h/ m3。同时，由于强金属-载体相互作用，原子分散的Ru物种被锚定在阳极表面，在600°C时，其CH4重整活性（CO选择性90%）和稳定性（300 h）均优于在晶格中浸润的Ru纳米颗粒和掺杂于晶格中的Ru物种。该研究提出了一种有效的策略来提高SOEC的热力学性能，并在SOEC的阴极和阳极同时产生增值化学品。
DOI：10.1021/jacs.4c10729
尽管制备单原子催化剂的策略有多种，如原子层沉积、初湿浸渍、原子捕获等，但制备热稳定的单原子催化剂的挑战仍然存在，尤其针对多孔SOEC阳极的内表面而言。最近，氧化分散技术被应用于通过强共价金属-载体相互作用将单原子催化剂锚定在可还原的氧化物表面。该研究提出了一种简单的方法，通过在静态空气中高温煅烧阳极粉末和商用RuO2粉末的物理混合物，将单阳离子Ru1锚定在多孔可还原La0.6Sr0.4Co0.2Fe0.8O3−δ-Ce0.8 Sm0.2O2−δ（LSCF-SDC）阳极的内表面。利用X射线衍射（XRD）、X射线光电子能谱（XPS）、电感耦合等离子体发射光谱（ICP-OES）、原位高角环形暗场扫描透射电子显微镜（HAADF-STEM）和X射线吸收光谱研究了RuO2随温度变化的分散过程。结果表明，在900℃煅烧2 h后，阳离子Ru1单原子被成功地固定在LSCF-SDC阳极表面。将CH4注入阳极后，SOEC的OCV从0.15 V急剧下降到-1.01 V。这种OCV的大幅降低显著降低了CO2电解的起始电压和极化电阻，显著提高了其电化学性能。对于POM辅助SOEC，0.08 V和600℃下的电流密度可达100 mA cm-2，法拉第效率为100%，远低于常规SOEC（1.30 V）。同时，阳离子Ru1单原子催化剂在600℃下表现出优异的POM性能和稳定性，优于浸润Ru纳米颗粒和掺杂Ru物种。因此，POM辅助SOEC生产的每立方米CO的电力输入仅为~ 0.11 kW h，是传统SOEC（3.12 kW h）的二十八分之一。
总之，POM取代了SOEC阳极的高温OER，在热力学上更有利，在经济上更有吸引力。阳极POM显著降低了SOEC的阳极氧分压和OCV，从而以更低的能耗提高了CO2电解性能。同时，由于金属-载体的强相互作用，在阳极表面形成了阳离子Ru单原子，在600℃下表现出优异的POM活性和抗焦化性能，具有很强的可逆性。该研究有望引起人们对烷烃辅助SOEC和烷烃到增值产品的电化学转化方面产生广泛的兴趣。
■密度泛函理论DFT计算：电荷密度、态密度DOS、能带、费米能级、功函数、ELF；介电常数、弹性模量、声子谱；吉布斯自由能、吸附能、掺杂能、缺陷形成能；HER、OER、ORR、NRR、CO2RR；反应路径、反应机理、迁移能垒等
■量子化学QC计算：静电势、偶极矩、布居数、轨道特性、自旋密度、Fukui函数；激发态、跃迁偶极矩；氢键、π-π堆积、疏水作用力；过渡态、反应能垒、反应机理；红外、拉曼、荧光、磷光、核磁谱、圆二色谱等
■分子动力学MD模拟：生物体系弱相互作用分析、受体-配体组装过程、结合自由能；材料体系的高分子构象预测、材料与溶液界面性质、粗粒化模拟；轨迹分析RMSD/RMSF、径向分布函数RDF、扩散、氢键数量；分子对接；同源建模；虚拟筛选、定量构效关系QSAR
■有限元FEM仿真：结构仿真（接触分析、非线性分析、振动/疲劳/传热/裂纹/碰撞分析）；电磁仿真（电场、磁场、电磁耦合、磁热耦合、射频微波）；流体仿真（多相流体、组分运输、流体传动、相变）；光学/声学仿真相关
