图1：a）在2D极限中在两个相邻层内原子级精确组装DA的提议。b）平面NiFe@MoS2，c）1.5 nm层间限制NiFe@MoS2和d）1.2 nm层间限制NiFe@MoS2的DFT模型。e）水解离势垒比较。f）HER过程的标准自由能图。
图2:a）所提出的1.2nm镍离子化位点的酸性OER机制和相应的自由能的示意图。b）所提出的1.2 nm Fe限制位点的酸性OER机制和相应的自由能的示意图。c）OER的自由能量路径，设定电位为1.23 V，速率决定步骤用颜色对应的星星标记。d）1.5nm层间限制的NiFe@MoS2、1.2nm层间限制的NiFe@MoS2和平面NiFe@MoS2的PDOS结果，其中d带中心位置用红色虚线标记。
图3：a）原始单层MoS2的原子分辨率像差校正的HAADF-STEM图像。b）从（a）提取的HAADF强度分布，用洋红色虚线矩形标记。c）显示Ni和Fe的金属DA的锚定的示意图。d）平面NiFe@MoS2的TEM图像。e）原始单层MoS2和平面NiFe@MoS2的ESR光谱。f）示出了层间限制的NiFe@MoS2的形成过程的示意图。g）层间限制的NiFe@MoS2的侧壁的HAADF-STEM，插图是相应的低倍率TEM图像。h）层间限制NiFe@MoS2的原子分辨率像差校正HAADF-STEM图像，其中蓝色和橙子球分别代表Mo和Si）从（h）中红色矩形区域提取的区域中收集的EELS。层间限制NiFe@MoS2与Ni（或Fe）箔的EXAFS谱的k3加权Ni K边（j）和Fe K边（k）的傅里叶变换，其插图是相应的XANES谱。
图4：a）用于HER的层间限制的NiFe@MoS2、平面NiFe@MoS2、层间限制的Sv@MoS2、裸玻璃碳电极和20%Pt/C的极化曲线和B）Tafel图。c）层间限制的NiFe@MoS2和平面NiFe@MoS2的安培计j-t测试。d）OER的层间限制NiFe@MoS2、平面NiFe@MoS2、层间限制Sv@MoS2和IrO2的极化曲线和e）塔菲尔图。f）层间限制的NiFe@MoS2和平面NiFe@MoS2的电流j-t测试。
图5：a）示出了在酸性水电解槽电池中层间限制的NiFe@MoS2的实验设置的示意图。B）层间限制的NiFe@MoS2、平面NiFe@MoS2和层间限制的Sv@MoS2的全部水裂解的极化曲线。c）层间限制的NiFe@MoS2和平面NiFe@MoS2的16小时计时电位法测试，用于整体水裂解。d）在高电流密度（150 mA cm-2）下对层间限制的NiFe@MoS2进行100小时安培j-t测试，以进行整体水分解。e）在j = 150 mA cm-2下100 h长期电流j-t测试后的低放大率TEM（阴极），插图是相应的HAADF-STEM图像。f）在j = 150 mA cm-2下进行100小时安培j-t测试后，层间限制的NiFe@MoS2（阴极）的ESR谱，以及在100小时安培j-t测试和MoS2纳米卷之前，层间限制的NiFe@MoS2的ESR谱作为参考。
