图1:a)在2D极限中在两个相邻层内原子级精确组装DA的提议。b)平面NiFe@MoS2,c)1.5 nm层间限制NiFe@MoS2和d)1.2 nm层间限制NiFe@MoS2的DFT模型。e)水解离势垒比较。f)HER过程的标准自由能图。
图2:a)所提出的1.2nm镍离子化位点的酸性OER机制和相应的自由能的示意图。b)所提出的1.2 nm Fe限制位点的酸性OER机制和相应的自由能的示意图。c)OER的自由能量路径,设定电位为1.23 V,速率决定步骤用颜色对应的星星标记。d)1.5nm层间限制的NiFe@MoS2、1.2nm层间限制的NiFe@MoS2和平面NiFe@MoS2的PDOS结果,其中d带中心位置用红色虚线标记。
图3:a)原始单层MoS2的原子分辨率像差校正的HAADF-STEM图像。b)从(a)提取的HAADF强度分布,用洋红色虚线矩形标记。c)显示Ni和Fe的金属DA的锚定的示意图。d)平面NiFe@MoS2的TEM图像。e)原始单层MoS2和平面NiFe@MoS2的ESR光谱。f)示出了层间限制的NiFe@MoS2的形成过程的示意图。g)层间限制的NiFe@MoS2的侧壁的HAADF-STEM,插图是相应的低倍率TEM图像。h)层间限制NiFe@MoS2的原子分辨率像差校正HAADF-STEM图像,其中蓝色和橙子球分别代表Mo和Si)从(h)中红色矩形区域提取的区域中收集的EELS。层间限制NiFe@MoS2与Ni(或Fe)箔的EXAFS谱的k3加权Ni K边(j)和Fe K边(k)的傅里叶变换,其插图是相应的XANES谱。
图4:a)用于HER的层间限制的NiFe@MoS2、平面NiFe@MoS2、层间限制的Sv@MoS2、裸玻璃碳电极和20%Pt/C的极化曲线和B)Tafel图。c)层间限制的NiFe@MoS2和平面NiFe@MoS2的安培计j-t测试。d)OER的层间限制NiFe@MoS2、平面NiFe@MoS2、层间限制Sv@MoS2和IrO2的极化曲线和e)塔菲尔图。f)层间限制的NiFe@MoS2和平面NiFe@MoS2的电流j-t测试。
图5:a)示出了在酸性水电解槽电池中层间限制的NiFe@MoS2的实验设置的示意图。B)层间限制的NiFe@MoS2、平面NiFe@MoS2和层间限制的Sv@MoS2的全部水裂解的极化曲线。c)层间限制的NiFe@MoS2和平面NiFe@MoS2的16小时计时电位法测试,用于整体水裂解。d)在高电流密度(150 mA cm-2)下对层间限制的NiFe@MoS2进行100小时安培j-t测试,以进行整体水分解。e)在j = 150 mA cm-2下100 h长期电流j-t测试后的低放大率TEM(阴极),插图是相应的HAADF-STEM图像。f)在j = 150 mA cm-2下进行100小时安培j-t测试后,层间限制的NiFe@MoS2(阴极)的ESR谱,以及在100小时安培j-t测试和MoS2纳米卷之前,层间限制的NiFe@MoS2的ESR谱作为参考。