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一氧化氮（NO）是一种主要的空气污染物，每年在烟气中的排放量超过4300万吨，对人类健康和环境可持续性构成严重威胁。选择性催化还原（SCR）技术利用NH3和过量的O2来去除一氧化氮，虽然该技术得到了广泛应用，但它也存在严重的缺点，包括运行成本高、二次污染、催化剂中毒和热敏感性。最重要的是，这种方法不仅能去除NO，还能将其转化为高价值的化学物质（如NH3、NH2OH、N2H4、尿素等）。然而，在实际应用中，NO到NH3复杂的5电子过程存在动力学缓慢和竞争性氢析出反应（HER）等问题，尤其是在NO浓度较低的情况下。在催化剂中通过缺陷工程引入电子缺陷已被证明是低NO浓度（1.0 vol% NO）下将NO转化为NH3的有效策略，因为它能显著促进NO的吸附和活化。然而，缺陷态的电子结构通常会在施加的电极电位下发生动态变化，这意味着电极电位可以诱导催化剂中动态活性位点形成，使其能够自我调整与中间产物的相互作用并提高电催化性能。1. 利用电极电位来控制氧空位修饰二氧化钛（VO-TiO2-x）上活性位点与中间物种之间的相互作用，从而提高NORR性能。
2. 结合恒内势(CIP) DFT计算和原位电化学谱学技术研究表明，施加外电势会改变Ti3+退化轨道的空间对称性，从而促进NO到NH3转化过程中关键中间产物生成。
3. VO-TiO2-x催化剂具有良好的NORR性能，在1.0 vol% NO气氛下，法拉第效率为76.4%，NH3产率为632.9 μg h-1 mgcat-1。此外，在膜电极（MEA）电解槽中，NORR工艺的NH3产率达到了创纪录的2292.7 μg h-1 mgcat-1。Figure 1. Theoretical calculations.（图片来源：Angew. Chem. Int. Ed.）
Figure 2. Structural characterizations of catalysts.（图片来源：Angew. Chem. Int. Ed.）
Figure 3. In situ XANES, EPR and ATR-IR spectra of NORR.
（图片来源：Angew. Chem. Int. Ed.）
Figure 4. Electrochemical NORR performance.
（图片来源：Angew. Chem. Int. Ed.）Xiaoxi Guo, Min Liu* et al. Enhancing Low-Concentration Electroreduction of NO to NH3 via Potential-Controlled Active Site-Intermediate Interactions. Angew. Chem. Int. Ed. 2024.
DOI：10.1002/anie.202420346
https://doi.org/10.1002/anie.202420346
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