膜电极(MEA)在电催化CO2还原(CO2RR)为多碳(C2+)化合物中具有广阔的应用前景。在无阴极的MEA电解槽中,水管理是至关重要的,但很少有研究阐明阴极共进水是否能促进C2+的形成。1. 报道了一种合适的纳米复合电催化剂,具有丰富的Cu2O-Cu0界面。在Cu0纳米颗粒催化剂上,共进料H2O对C2+的形成没有影响,但在含有丰富Cu2O-Cu0界面的纳米复合材料上,共进料H2O对C2+化合物形成表现出显著的促进作用。2. 在优化的共进料分压条件下,该催化剂在MEA中实现了1.0 A cm-2的电流密度下19%的单程C2+产率和80%的C2+法拉第效率。2. Operando表征证实了在安培电流密度下CO2RR过程中Cu+与Cu0共存。提出了Cu+位点形成的原位再氧化机制。具有Cu+位点的催化剂促进H2O的活化,增强吸附CO和CHO中间体C-C偶联。
Fig. 1: Effect of co-feeding water on CO2RR in the MEA electrolyser.(图片来源:Nat. Commun.)
Fig. 2: Full-cell CO2RR performances in the MEA electrolyser.(图片来源:Nat. Commun.)
Fig. 3: Characterizations of the Cu2O−Cu0 catalyst.(图片来源:Nat. Commun.)
Fig. 4: DFT calculations of CO2RR on Cu(111) and Cu2O−Cu0 model surfaces.(图片来源:Nat. Commun.)
Fig. 5: In situ Raman spectra.Xiaoyang He, Shunji Xie*, Zheng Jiang*, Jun Cheng*, Ye Wang* et al. Roles of copper(I) in water-promoted CO2 electrolysis to multi-carbon compounds.Nat. Commun. 2024.DOI:10.1038/s41467-024-54282-2https://doi.org/10.1038/s41467-024-54282-2微信群统一为先添加小编微信 B297984,再拉大家进群(添加微信时请备注 姓名-学校)。欢迎私信投稿(文章解读、招聘等)