Nat. Commun.:揭示Cu(I)在水促进CO2电解制备多碳化合物中的关键作用

文摘   2024-11-17 18:02   湖南  
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研究背景

膜电极(MEA)在电催化CO2还原(CO2RR)为多碳(C2+)化合物中具有广阔的应用前景。在无阴极的MEA电解槽中,水管理是至关重要的,但很少有研究阐明阴极共进水是否能促进C2+的形成。

本文要点

1. 报道了一种合适的纳米复合电催化剂,具有丰富的Cu2O-Cu0界面。在Cu0纳米颗粒催化剂上,共进料H2O对C2+的形成没有影响,但在含有丰富Cu2O-Cu0界面的纳米复合材料上,共进料H2O对C2+化合物形成表现出显著的促进作用。
2. 在优化的共进料分压条件下,该催化剂在MEA中实现了1.0 A cm-2的电流密度下19%的单程C2+产率和80%的C2+法拉第效率。

2. Operando表征证实了在安培电流密度下CO2RR过程中Cu+与Cu0共存。提出了Cu+位点形成的原位再氧化机制。具有Cu+位点的催化剂促进H2O的活化,增强吸附CO和CHO中间体C-C偶联。    

图文内容

Fig. 1: Effect of co-feeding water on CO2RR in the MEA electrolyser.

(图片来源:Nat. Commun.

         

 

         

 

    
Fig. 2: Full-cell CO2RR performances in the MEA electrolyser.

(图片来源:Nat. Commun.

         

 

         

 

    
Fig. 3: Characterizations of the Cu2O−Cu0 catalyst.

(图片来源:Nat. Commun.

         

 

         

 

    
Fig. 4: DFT calculations of CO2RR on Cu(111) and Cu2O−Cu0 model surfaces.

(图片来源:Nat. Commun.

         

 

         

 

    
Fig. 5: In situ Raman spectra.
(图片来源:Nat. Commun.

文献信息

Xiaoyang He, Shunji Xie*, Zheng Jiang*, Jun Cheng*, Ye Wang* et alRoles of copper(I) in water-promoted CO2 electrolysis to multi-carbon compounds.Nat. Commun. 2024.
DOI:10.1038/s41467-024-54282-2
https://doi.org/10.1038/s41467-024-54282-2
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