文章简介
2024年11月1日，日本东北大学李昊团队携手华东理工大学李会会、李春忠团队，利用DigCat平台，通过pH依赖的动力学预测、数据存储与实验验证，揭示了Pt1Ni1@Pt的卓越催化性能。研究表明，碳负载的PtNi纳米合金颗粒作为催化剂，通过超声辅助形成的Pt-C键显著增强了金属-载体之间的相互作用，从而有效提升了阴极氧还原反应的稳定性。
图文导读
通过DigCat平台的微观动力学建模模块（详细方法见DigCat团队于2024年初发表的JACS高被引论文：JACS, 2024, 146 (5), 3210-3219），团队运用电场理论模拟评估了PtxNiy@Pt（111）核壳结构（x =1或3）和Pt（111）在不同pH条件下的氧还原反应（ORR）性能。结果表明，Pt1Ni1@Pt位于火山图的顶点，展示了最高的ORR理论活性。
接着，研究团队提出了一种“碳缺陷锚定”的可控策略，在具有缺陷位点的碳载体上原位合成了平均尺寸约2.6 nm的Pt1Ni1@Pt/C核壳纳米颗粒。通过Pt-C之间的强相互作用，该策略有效抑制了纳米颗粒的迁移和聚集，使得该催化剂在超过70,000次电位循环的稳定性测试中活性损失率仅为1.6%。这一稳定的Pt1Ni1@Pt/C催化剂在氧还原反应中的质量活性和比活性表现优异，在0.9 V条件下分别达到1.424 ± 0.019 A/mgPt和1.554 ± 0.027 mA/cmPt²。这一优越性能归因于最佳压缩应变，且实验结果与微观动力学模型的理论预测高度一致，为该模型的高准确性和可靠性提供了有力支持。
【图 4】
总结与展望
综上所述，该研究利用DigCat平台提出了一个全面的微动力学模型，深入解析了PtxNiy@Pt(111)催化剂在酸性和碱性环境下提高氧还原反应（ORR）性能的机制，从而推动了高活性核壳催化剂的设计与合成。研究团队开发了一种可控的声化学合成方法，并结合电化学脱合金工艺，在富含缺陷的碳载体上成功制备了PtxNiy@Pt/C核壳催化剂。该方法实现了在短促瞬时的极端条件下形成稳定的Pt-C键，实现缺陷生成、无定形碳的石墨化以及超小型纳米颗粒锚定的同步过程。
文献信息
Jialin Cui#, Di Zhang#, Zhongliang Liu#, Congcong Li, Tingting Zhang, Shixin Yin, Yiting Song, Hao Li*, Huihui Li* & Chunzhong Li*, Carbon-anchoring synthesis of Pt1Ni1@Pt/C core-shell catalysts for stable oxygen reduction reaction，Nat. Commun.，2024.
DOI: 10.1038/s41467-024-53808-y
https://doi.org/10.1038/s41467-024-53808-y
IT'S RAINING NOW
推送总错过？公众号主
页右上角点击 设为星标 吧
