Adv. Mater.:高价Ir单原子直接O-O偶联打破MnOx上双功能氧电催化的相互约束

文摘   2024-11-20 18:01   湖南  

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研究背景

氧还原反应(ORR)和氧析出反应(OER)双功能电催化剂活性不足是阻碍可充电金属-空气电池应用的主要挑战。主要原因是ORR和OER机制相互约束,涉及相同的含氧中间体,导致吸附能标度限制。

本文要点

1. 报道了一种锚定在氧化锰上的高价Ir单原子双功能催化剂(IrSA-MnOx),表现出ORR和OER的独立通路,即高价Ir位点上ORR的4e-过程和OER的新型化学活化协同机制,其中一个自发化学活化过程触发直接O-O偶联。

2. IrSA-MnOx具有出色的双功能活性,在碱性溶液中,10 mA cm-2的OER电位和ORR半波电位之间的电位差(0.635 V)非常低。

3. 这项工作打破了活性约束,为设计高效、多功能的电催化剂提供了新途径。

图文内容

Figure 1. The synthesis and characterizations of IrSA-MnOx.

(图片来源:Adv. Mater.



Figure 3. Electrochemical ORR and OER performances of IrSA-MnOx, comparing with the MnOx and 20 wt% Pt/C or IrO2 in 0.1 m KOH solution. 

(图片来源:Adv. Mater.

         

 


Figure 4. In situ and ex situ XAFS and Raman spectra measurements.

(图片来源:Adv. Mater.

         

 

         

 

    

Figure 5. DFT theoretical models.

(图片来源:Adv. Mater.



Scheme 6. Rechargeable Zn–air battery performances of IrSA-MnOx bifunctional electrocatalyst.
(图片来源:Adv. Mater.

文献信息

Ziyi Yang, Shengjie Peng*, Xiangfeng Liu*, Tianran Zhang* et alBreaking the Mutual-Constraint of Bifunctional Oxygen Electrocatalysis via Direct OO Coupling on High-Valence Ir Single-Atom on MnOxAdv. Mater. 2024.

DOI:10.1002/adma.202412950

https://doi.org/10.1002/adma.202412950 

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