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研究背景
在铜基催化剂上进行电化学二氧化碳还原反应（eCO2RR）生成多碳产品，已成为一种很有前景的碳循环利用方法，从而减少了对化石燃料的依赖。该过程主要涉及将CO2电转化为吸附的*CO。然后，*CO中间体参与CO-CO偶联，这通常被认为是形成更复杂产物（如乙烯、乙酸盐、1-丙醇等）的速率决定步骤。在铜基催化剂上的eCO2RR中，线性键合CO（*COL）通常被认为是CO-CO偶联步骤的关键中间体，这会导致多碳产物的形成。但*CO在eCO2RR过程中在特定条件下可以形成桥吸附构型（*COB）。虽然许多光谱研究已经研究了铜表面上*CO的性质及其对反应性的影响，但这些研究是基于放置在传统H池中的Cu盘，以其低CO2传质而闻名。因此，所获得的结果可能与流动池的反应性数据没有直接关系，而流动池越来越多地被考虑用于工业规模的eCO2RR。
本文要点
图文内容
Figure 1. Normalized Raman spectra obtained during (a) eCO2RR and (b) eCORR on a Cu GDE mounted in a flow cell at OCP (open circuit potential) and from −0.6 to −1.4 VSHE.
（图片来源：J. Am. Chem. Soc.）
Figure 2. Normalized Raman spectra obtained for eCORR on a Cu GDE mounted in (a) H-cell and (b) flow cell at OCP and from −0.6 to −1.4 VSHE in 0.5 M K2SO4 (pH 7) electrolyte.
（图片来源：J. Am. Chem. Soc.）
Figure 3. Normalized Raman spectra obtained during eCORR on a Cu GDE mounted in a flow cell at OCP and from −0.6 to −1.4 VSHE in (a) 1 M KH2PO4 + H3PO4 (pH 2) and (b) 1 M KOH (pH 14) electrolytes.
（图片来源：J. Am. Chem. Soc.）
Figure 4. Normalized Raman spectra measured during CO+CO2 (molar ratio 1:3) electrolysis on a Cu GDE mounted in a flow cell in 1 M KOH electrolyte at −1.4 VSHE
（图片来源：J. Am. Chem. Soc.）
Figure 5. Cu(100) models with adsorbed *OHB stripes at medium (θOH = 1/3 ML) and high coverages (θOH = 1/2 ML).
（图片来源：J. Am. Chem. Soc.）
Scheme 1. Correlation between Increase of OH Coverage (θOH), *CO Adsorption Configuration Shifting from *COL to *COB, and Changes in Selectivity from Ethylene and Ethanol Production to Acetate and 1-Propanola
文献信息
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