研究背景
本文要点
1. 证明了分散在各种导电电极材料上的单原子Ni催化剂可以将胺捕获溶液直接还原为甲烷（CH4），CO和CH4是仅有的两种含碳的产物，单原子Ni催化剂对CH4的选择性高于对CO的选择性。
2. 系统地比较了基于氨（NH3）、单乙胺（MEA）和二乙胺（DEA）捕获溶液，其能够形成氨基甲酸酯，而三乙胺（TEA）作为叔胺不能产生氨基甲酸酯。证明了CH4是氨基甲酸酯直接还原的产物，而不是游离二氧化碳。碳纳米管负载的分子镍酞菁催化剂（NiPc-OMe@CNT）随时间动力学测量进一步支持了这一结论，表明CO的产生对溶解的CO2浓度极为敏感，而CH4的产生则不敏感。
图文内容
Figure 1. Reduction of CO2 capture species on a polycrystalline gold (Au) surface with no previous treatment.
Figure 7. CO TOF and CH4 TOF for NiPc-OMe/CNT in 1 M MEOA + 0.4 M KCl under −1.5 V vs Ag/AgCl
Figure 8. Calculated free energy diagram on Ni@Au(211).
Figure 9. Comparison of calculated free energy diagram on Ni (211) and Ni@Au (211).
（图片来源：J. Am. Chem. Soc.）
文献信息
Tomaz Neves-Garcia, Hailiang Wang*, Liane M. Rossi*, Robert E. Warburton*, L. Robert Baker* et al. Integrated Carbon Dioxide Capture by Amines and Conversion to Methane on Single-Atom Nickel Catalysts. J. Am. Chem. Soc. 2024.
DOI：10.1021/jacs.4c09744
https://doi.org/10.1021/jacs.4c09744
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