研究背景
利用氢(H2)作为清洁能源载体对于实现可持续的低碳能源未来至关重要。可再生能源水电解为绿色制氢提供了一条有前景的途径,符合全球碳中和目标。在现有的技术中,质子交换膜水电解(PEMWE)因其对可再生能源波动的优越适应性、较低的欧姆电阻和较高的电流密度而脱颖而出,成为可持续能源系统的关键组成部分。然而,由于强酸性和高氧化性的操作条件,只能使用铱(Ir)等贵金属作为阳极析氧反应(OER)的催化剂,从而阻碍了PEMWE的广泛工业应用。钌(Ru)具有较低的成本和较高的活性,是一种很有前途的Ir替代品。尽管如此,原始二氧化钌(RuO2)催化剂的稳定性仍然是一个值得关注的问题,因为它对Ru物质的过氧化和晶格氧在OER工作电位(>1.4 V)下的氧化释放的敏感性导致其快速降解,限制了其在PEMWE中的实际应用。
本文要点
1. 提出了OPM通路的机制调控策略,即增加*OH覆盖范围和缩短双位点距离,分别可以促进*O自由基的形成和促进双氧自由基的偶联。
3. 综合operando实验结合理论计算表明,Cr0.6Ru0.4O2的OER遵循OPM路径,其中直接O-O自由基耦合是关键步骤。这种独特的反应途径使Cr0.6Ru0.4O2打破了AEM路径的线性结构关系,抑制了LOM,从而在PEM水电解槽中表现出优异的OER活性和卓越的稳定性(300 mA cm-2下350 h稳定运行)。
图文内容
Figure 1. Schematics of OER mechanism changed from AEM to OPM.
Figure 2. Structural characterizations of Cr0.6Ru0.4O2 solid solution.
Figure 3. Investigation of the microenvironment on the surface of the Cr0.6Ru0.4O2 catalyst.
Figure 4. OER mechanism analysis.
Figure 5. Catalytic performance of Cr0.6Ru0.4O2.
(图片来源:J. Am. Chem. Soc.)
文献信息
IT'S RAINING NOW
推送总错过?公众号主
页右上角点击 设为星标 吧