研究背景
一氧化氮 (NO) 电催化还原为氨 (NH3) 是改善被破坏氮循环平衡的潜在解决方案。不幸的是，设计有效的 NO 还原反应 (NORR) 电催化剂仍然是一项艰巨的挑战，尤其是在低浓度下。作者前期的研究已证明六方密堆积 (hcp) 结构的Co比面心立方 (fcc) 结构的Co具有更好的 NORR 产 NH3 性能由于优化的电子结构和质子穿梭效应（J. Am. Chem. Soc. 2023, 145, 6899–6904）。
本文要点
1. 本文报道了一种置换合金化策略，通过 Ru 的掺入成功地诱导了氮掺杂碳纳米片上负载的 Co 纳米粒子从 fcc 相转变为 hcp 相。
2. 获得的具有 hcp 相结构的 RuCo 合金 (hcp-RuCo) 表现出优异的 NORR 活性，在 NO 浓度为 1 vol % 时，相对于可逆氢电极在 −0.1 V 时具有创纪录的 99.2% 法拉第效率和 NH3 产率为 77.76 µg h−1 mgcat−1，超过了具有 fcc 相结构的 Co 纳米粒子和大多数报道的催化剂。
3. 密度泛函理论计算表明，hcp-RuCo 优异的 NORR 活性可归因于通过相变实现的 Co位点电子结构的优化和降低的速率控制步骤能垒。
4. 此外，以 hcp-RuCo 组装的 Zn-NO 电池实现了2.33 mW cm−2的功率密度和45.94 µg h−1 mgcat−1的 NH3 产率，并同时实现 NH3合成，NO 去除，电能输出。这项工作为低浓度NO转化提供了一定的研究视角。
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