研究背景
电气化商品化学转化为促进工业脱碳提供了一条途径。碳氢化合物如乙烯和丙烯的选择性氧化为当今热催化转化的大碳足迹带来了潜力。例如，乙二醇（EG）的全球年市场规模超过170亿美元，但其目前工业生产过程的碳足迹高达5500万吨。
本文要点
1. 报道了用钌取代的多金属氧酸盐（Ru-POM, K5Si[Ru(H2O)W11O39]）介导的电催化乙烯氧化制EG。Ru-POM同时作为氧化还原介质和乙烯载体，与C2H4形成配合物，并进行电催化氧化生成最终产物。
2. 通过原位表征，确定了Ru-POM的氧化还原特征，电化学机制研究表明了两步氧化机制。Ru-POM中的Ru中心在阳极处被氧化到较高的氧化态，然后部分氧化乙烯；部分氧化的乙烯被Ru-POM带到阳极进一步氧化，生成EG。
图文内容
Figure 1. Ethylene oxidation and POM screening.
Figure 2. Study of redox chemistry in the eOOR system.
Figure 4. Free energy diagram for the electrocatalytic oxidation of ethylene to EG using Ru-POM.
Figure 5. Proposed Ru-POM shuttle eOOR mechanism.
Figure 6. Performance evaluation of Ru-POM shuttled eOOR.
（图片来源：J. Am. Chem. Soc.）
文献信息
Jiaqi Yu, Ke Xie*, Edward H. Sargent* et al. Ruthenium-Substituted Polyoxoanion Serves as Redox Shuttle and Intermediate Stabilizer in Selective Electrooxidation of Ethylene to Ethylene Glycol. J. Am. Chem. Soc. 2024.
DOI：10.1021/jacs.4c11891
https://doi.org/10.1021/jacs.4c11891
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