大连化物所 JACS:固体氧化物电解池,CO2还原耦合甲烷重整

文摘   2024-11-10 18:00   湖南  
有机电催化QQ群: 692419836

研究背景

固体氧化物电解池(SOECs)可以直接将CO2转化为CO或其他对环境有益的绿色化学品。这一过程利用太阳能、风能和地热等清洁能源产生的电力,以及核反应堆和工业过程产生的废热。除了储存清洁能源外,负碳SOEC技术在形成以碳为中心的能源循环和减少碳足迹方面发挥着至关重要的作用。然而,在CO2电解过程中,阳极的高氧压力阻碍了O2-从阴极到阳极的传输,并且缓慢的析氧动力学导致SOEC的阳极极化电阻和能量需求增加

CH4辅助SOEC通过在阳极采用有利的CH4电氧化取代缓慢的析氧反应(OER)来降低二氧化碳电解的能量需求而引起了人们的极大兴趣。CH4对氧的消耗可以显著降低SOEC的阳极氧分压和开路电压(OCV),从而加速阳极反应动力学,提高CO2电解性能,同时降低能量需求。此外,通过优化阳极的表面结构和组成,可以有效地抑制CH4的完全氧化,有利于CH4(POM)的部分氧化产生增值合成气,而不是CO2和H2O,使得CH4辅助SOEC更具经济吸引力。

本文要点

1. 提出了一种有效的策略来提高SOEC的热力学性能,将电化学CH4重整引入SOEC阳极,显著降低了阳极氧压和OCV,将能量需求从3.12 kW h / m3 CO降低到0.11 kW h / m3 CO,并在SOEC的阴极和阳极同时产生增值化学品。

2. 将单阳离子Ru1锚定在多孔可还原性La0.6Sr0.4Co0.2Fe0.8O3−δ-Ce0.8Sm0.2O2−δ (LSCF-SDC)阳极的内表面,在静态空气中高温煅烧阳极和商业RuO2混合物。由于强金属-载体相互作用,原子分散的Ru物质被锚定在阳极表面。

3. 在0.08 V和600℃下,POM辅助SOEC的电流密度为100 mA cm-2,法拉第效率为100%,远低于传统SOEC(1.30 V)。同时,阳离子Ru1单原子催化剂在600℃下表现出优异的POM性能和稳定性,优于渗透Ru纳米颗粒和掺杂Ru。

图文内容

Figure 1. Temperature-dependent dispersion process of RuO2.

(图片来源:J. Am. Chem. Soc.


 

    

Figure 2. Atomic structures and coordination environments of the dispersed Ru species.
(图片来源:J. Am. Chem. Soc.

 

Figure 3. Electrochemical performance tests at 600°C.

(图片来源:J. Am. Chem. Soc.


  

Figure 4. Anodic POM performance tests.

(图片来源:J. Am. Chem. Soc.



Figure 5. Mechanism analysis of CH4 activation.
(图片来源:J. Am. Chem. Soc.

文献信息

Yuefeng Song*, Meilin Liu*, Guoxiong Wang*, Xinhe Bao et alAtomically Dispersed Ru Species Induced by Strong Metal–Support Interaction for Electrochemical Methane ReformingJ. Am. Chem. Soc. 2024.
DOI:10.1021/jacs.4c10729
https://doi.org/10.1021/jacs.4c10729
微信群统一为先添加小编微信 B297984,再拉大家进群(添加微信时请备注 姓名-学校)。欢迎私信投稿(文章解读、招聘等)

IT'S RAINING NOW

推送总错过?公众号主

页右上角点击 设为星标  

有机电催化
持续关注、分享有机电催化领域科研动态
 最新文章