研究背景
电化学CO2捕获（eCC）具有很大的前景，为传统CO2捕获方法提供了解决方案。与传统方法不同，eCC在温和条件下利用电能通过电位控制实现CO2的捕获和释放，促进了能源利用。此外，对于分散的CO2排放源，eCC可以直接与可再生能源相结合。尽管eCC具有便利、高效和绿色的CO2捕获潜力，但其进一步发展仍依赖于新型电活性材料的开发。目前，几种氧化还原活性物质，包括醌类，联吡啶类，和硫代酸酯类已被用于eCC。然而，这些材料通常作为小分子在本体溶液中使用，需要大量电解质溶液。同时，由于小分子稳定性有限，基于溶液的eCC捕获系统可能存在容量利用率低的问题。将eCC活性单元直接集成到导电多孔电极材料中可能是eCC的最佳选择。良好的导电性促进了eCC过程中的电子传递，提高了能量利用效率，而电极材料的多孔特性不仅可以提供活性位点，提高容量利用率，还可以促进CO2扩散，提高CO2捕获和释放动力学。
本文要点
1. 首次实现了导电金属-有机框架（MOF）Ni3(2,3,6,7,10,11-hexaiminotriphenylene)2 （Ni3(HITP)2），用于高效固态电化学二氧化碳（CO2）捕获。
2. 以Ni3(HITP)2为工作电极组装的电化学池可以通过电位控制实现CO2的可逆捕获和释放。实现了96%的高容量利用率和98%的法拉第效率。该材料还表现出优异的电化学稳定性，其容量在50个捕获-释放循环中保持不变。
3. 当CO2浓度低至1%时，容量利用率可达35%。CO2捕获浓度从1%到100%需要的能量消耗仅为30.5-72.4 kJ mol-1。
图文内容
Figure 1. Schematic representation of the solid-state eCC system using the MOF Ni3(HITP)2 as the electroactive material.
（图片来源：J. Am. Chem. Soc.）
Scheme 1. Synthesis of (a) the Molecule Ni(DIB)2 and (b) the MOF Ni3(HITP)2 that Both Contain Ni-BDI Units; In the Scheme, Only the Closed-Shell Structures Are Shown
（图片来源：J. Am. Chem. Soc.）
（图片来源：J. Am. Chem. Soc.）
（图片来源：J. Am. Chem. Soc.）
文献信息
Jinxin Liu, Zheng Meng* et al. Solid-State Electrochemical Carbon Dioxide Capture by Conductive Metal–Organic Framework Incorporating Nickel Bis(diimine) Units. J. Am. Chem. Soc. 2024.
DOI：10.1021/jacs.4c10654
https://doi.org/10.1021/jacs.4c10654
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