研究背景
双氧水作为一种典型的绿色氧化剂，已广泛应用于医药、污水处理、印染等各个领域，需求量急剧增加，预计到2024年将达到600万吨。目前，超过99%的过氧化氢是通过自氧化过程产生的，众所周知，这种方法存在能源密集型和高污染。过氧化氢也可以通过热催化由H2和O2直接制备，但安全性和成本问题限制了其使用。
本文要点
1. 设计并制备了钴（II）簇嵌入OCNT复合材料（Co-OCNT），揭示了氢中间体（如H•）在2e- ORR中的作用。动力学同位素效应（KIE）和电子顺磁共振（EPR）实验表明，反应动力学和选择性取决于局部质子浓度。
2. 基于原位拉曼和密度泛函理论（DFT）计算，在Co-OCNT上建立了涉及H•转移的2e- ORR路径。OCNT中的碳位点优先催化水解离提供H•；钴簇中的钴金属位点吸附氧，然后捕获H•生成OOH*，OOH*被另一个H•中和形成H2O2。
图文内容
Figure 1. Synthesis and structural characterization of the Co-OCNT.
Figure 2. Electrochemical performance of the Co-OCNT.
Figure 3. Experimental characterization of the electrocatalytic mechanism on the Co-OCNT catalyst.
Figure 4. Electrocatalytic mechanism of the Co-OCNT catalyst.
Figure 5. Large-scale H2O2 electrosynthesis and coupled electro-Fenton process.
文献信息
Song Xue, Zhongtao Li*, Linjie Zhi* et al. Hydrogen radical enabling industrial-level oxygen electroreduction to hydrogen peroxide. Angew. Chem. Int. Ed. 2024.
DOI：10.1002/anie.202420063
https://doi.org/10.1002/anie.202420063
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