Angew. Chem.:级联催化,二氧化碳还原制甲醇

文摘   2024-11-23 08:30   湖南  

有机电催化QQ群: 692419836

研究背景

将二氧化碳还原为燃料是一种有价值的能源储存策略。甲醇(MeOH)是一种理想的燃料,然而,将CO2还原为MeOH具有挑战性,特别是在与可再生能源耦合的电化学二氧化碳还原。

本文要点

1. 报道了一种将电催化剂与有机金属催化剂配对的级联系统,用于室温和常压下将二氧化碳还原为甲醇。

2. 电催化剂[Cp*Ir(bpy)Cl]+将CO2还原为甲酸酯,三氟甲烷磺酸(HOTf)催化甲酸酯经Fischer酯化生成甲酸异丙酯,有机金属催化剂 (H-PNP)Ir(H)3催化甲酸异丙酯加氢生成甲醇。

3. 研究表明异丙醇溶剂具有活化甲酸离子为甲酸异丙酯、通过转移加氢反应为甲酸酯还原为甲醇提供氢源、通过氢键相互作用降低转移加氢势垒等重要作用。

图文内容

Scheme 1. Schematic illustration of the synthesis of ultrathin A5Fe2O4 nanosheets via rapid annealing of metal-polymer gel precursors..

(图片来源:Angew. Chem. Int. Ed.



Figure 2. Proposed mechanism for the transfer hydrogenation of IPF with IPA catalyzed by IrHCat2 including computed free energy changes

(图片来源:Angew. Chem. Int. Ed.

         

 

         

 

         

 

    

Figure 3. A) General conditions for the electrochemical-organometallic CO2-to-MeOH cascade reaction. B) Mechanistic proposal for the electrochemical reactivation of IrHCat2 after reacting with HOTf. C) 1H NMR spectrum after the cascade starting with 13CO2

(图片来源:Angew. Chem. Int. Ed.

文献信息

Sergio Fernández, Alexander James Minden Miller* et alRoom-Temperature Formate Ester Transfer Hydrogenation Enables an Electrochemical/Thermal Organometallic Cascade for Methanol Synthesis from CO2Angew. Chem. Int. Ed., 2024.

DOI:10.1002/adma.202403958

https://doi.org/10.1002/adma.202403958

微信群统一为先添加小编微信 B297984,再拉大家进群(添加微信时请备注 姓名-学校)。欢迎私信投稿(文章解读、招聘等)

IT'S RAINING NOW

推送总错过?公众号主

页右上角点击 设为星标  

有机电催化
持续关注、分享有机电催化领域科研动态
 最新文章