Nat. Commun.:硒化诱导应变相化,酸性条件下耐久性H2O2电合成

文摘   2024-11-03 18:01   湖南  
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研究背景

过氧化氢(H2O2)是一种有价值的化学品,可用于各种工业应用,如纸张漂白,废水处理,医疗消毒和精细化学品合成。目前,H2O2的生产几乎是通过大规模的间接蒽醌途径,该途径涉及多个复杂过程,产生大量有机废物。另一种有吸引力的替代方法是通过双电子氧还原反应(2e-ORR)的电化学方法,该方法可以在温和条件下操作,并与可再生能源相结合。在过去的几十年里,人们广泛探索了在碱性条件下电合成H2O2,并使用多相催化剂作为电极。然而,在碱中产生的H2O2是不稳定的,容易迅速分解,因此为了长期使用,通常会引入额外的稳定剂(如酸和卤化物)来延缓自分解。相比之下,H2O2在酸性介质中更稳定,表现出更强的氧化能力。然而,大多数催化剂不稳定,甚至可溶于酸,严重阻碍了其进一步发展。

本文要点

1. 报道了在结晶Pt核上构建无定形铂硒(Pt-Se)壳层可以调控氧还原反应(ORR)途径,在酸性条件下有效地催化H2O2电合成。    

2. 优化壳厚的Se2-Pt纳米粒子对H2O2的选择性超过95%,同时抑制了H2O2的分解。在流动反应器中,Se2-Pt纳米颗粒保持250 mA cm−2的电流密度400 h,产生的H2O2浓度为113.2 g L−1,产率为4160.3 mmol gcat−1 h−1,有效降解有机染料。

3. 构建的无定形Pt-Se壳层导致理想的O2吸附模式,提高了选择性,并诱导应变以优化OOH*结合,加速了反应动力学。

图文内容

Fig.1| Structures and characterizations of Se‒PtNPs with controlled shell thickness.

(图片来源:Nat. Commun.



Fig. 2 | Detailed structural characterization of Se–Pt NPs with controlled shell thicknesses.

(图片来源:Nat. Commun.



Fig. 3 | Electrocatalytic 2e− ORR performance of Se‒Pt NPs under acidic electrolytes.

(图片来源:Nat. Commun.



Fig. 4 | Application of Se2‒Pt NPs in flow cell reactor and organic dye removal.

(图片来源:Nat. Commun.



Fig. 5 | Theoretical calculation and mechanism investigation of Se‒PtNPs in acidic 2e ORR.

(图片来源:Nat. Commun.



Fig. 6 | The universality of selenization induced straining and phasing on boosting the 2e ORR performance.
(图片来源:Nat. Commun.

文献信息

Zhiyong Yu, Li-Ming Yang* & Xiaoqing Huang* et alSelective and durable H2O2 electrosynthesis catalyst in acid by selenization induced straining and phasing.Nat. Commun. 2024.
DOI:10.1038/s41467-024-53607-5
https://doi.org/10.1038/s41467-024-53607-5    
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