发生在电极/电解质界面的电化学CO2还原反应（CO2RR）对电位极化和浓度极化都很敏感。与固定电位下的静态电解相比，阳极和阴极交变电位下的脉冲电解是一种有趣的方法，它不仅可以重建表面结构，还可以调节阴极附近电解质侧的局部pH和质量传递。1. 通过结合亚秒时间分辨率和一维扩散曲线模拟在线质谱研究，发现在阳极脉冲后，表面CO2浓度的升高促进了多晶Ag和Cu电极的CO2RR。2. 温和的氧化脉冲会产生粗糙的表面拓扑结构，其中Ag或Cu位点不协调，分别提供最佳的CO2-to-CO和CO2-to-C2+性能。3. 表面增强红外吸收光谱揭示了*CO和*OCHO对Ag的潜在依赖性，以及氧化脉冲后*CO对欠配位Cu的消耗率逐渐提高，在分子水平上将CO2RR的表观选择性与动态界面化学直接联系起来。
![]()
Fig. 1. Pulsed electrolysis on Ag electrode.（图片来源：Nat. Commun.）
![]()
Fig. 2. In situ electrochemical ATR-SEIRAS results on Ag electrode.（图片来源：Nat. Commun.）
![]()
Fig. 3. Representative Cu-catalyzed CO2 reduction activity and selectivity as assessed by online DEMS.（图片来源：Nat. Commun.）
![]()
Fig. 4. In situ electrochemical ATR-SEIRAS results on Cu electrode.（图片来源：Nat. Commun.）
![]()
Fig. 5. Cu electrodes characterization.Ke Ye, Seoin Back*, Wen-Bin Cai*, Kun Jiang* et al. Molecular level insights on the pulsed electrochemical CO2 reduction.Nat. Commun. 2024.DOI：10.1038/s41467-024-54122-3https://doi.org/10.1038/s41467-024-54122-3微信群统一为先添加小编微信 B297984，再拉大家进群(添加微信时请备注 姓名-学校)。欢迎私信投稿（文章解读、招聘等）
