Nat. Commun.:分离有序金属间化合物中Cu-Zn活性位点增强亚硝酸盐电还原

文摘   2024-11-25 18:00   湖南  

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研究背景

电催化亚硝酸盐还原制氨是传统Haber-Bosch法的一种绿色、可持续替代方法,但在低亚硝酸盐浓度下,合成氨的活性和选择性仍然很差。

本文要点

1. 报道了一种具有完全隔离Cu-Zn活性位点的纳米孔金属间单原子合金CuZn (np/ISAA-CuZn)催化剂,与RHE相比,在−0.2 ~−0.8 V的宽电位范围内,NH3法拉第效率超过95%,能量效率最高约59.1%,实现了中性亚硝酸盐还原反应。

2. 在膜电极条件下,np/ISAA-CuZn电催化剂在500 mA cm−2下稳定工作220 h, NH3法拉第效率稳定在~80%,NO2-去除率高达~100%。

3. 一系列原位实验研究结合密度泛函理论计算表明,分离Cu-Zn活性位点的强电子相互作用改变了质子化吸附物种,有效缓解了*NO2的质子化能垒,从而促进了NO2选择性还原为NH3

图文内容

Fig. 1: Fabrication and structural characterization of nanoporous Cu-Zn IMCs.

(图片来源:Nat. Commun.

         

 

         

 

    

Fig. 2: X-ray absorption spectroscopy analysis.

(图片来源:Nat. Commun.

         

 

         

 

Fig. 3: Electrocatalytic performance for the NO2RR.

(图片来源:Nat. Commun.    

         

 

         

 

Fig. 4: In situ XAS and ATR-SEIRAS measurements of np/ISAA-CuZn at different applied potentials.

(图片来源:Nat. Commun.

         

 

         

 

    

Fig. 5: DFT calculations.

(图片来源:Nat. Commun.

文献信息

Jiao Lan, Yongwen Tan* et alIsolating Cu-Zn active-sites in Ordered Intermetallics to Enhance Nitrite-to-Ammonia Electroreduction.Nat. Commun. 2024.

DOI:10.1038/s41467-024-53897-9

https://doi.org/10.1038/s41467-024-53897-9

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