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碳捕获与利用（CCU）技术是一种可行的策略，可以减轻大气中二氧化碳浓度增加。由于胺基溶剂与二氧化碳分子（CO2）能发生相互作用，在集成电化学CO2捕获和转化系统中得到了广泛研究。CO2可以通过亲核反应在胺（胺- CO2）上化学吸附，生成相应的氨基甲酸酯（R−COO−）和铵盐（R−H+）。改变胺的结构可以调节其捕获二氧化碳的能力。1. 报道了不同的胺，如单乙醇胺（MEA）（无空间位阻，强CO2键）和2-氨基-2-甲基-1-丙醇（AMP）（有空间位阻，弱CO2键），如何影响集成CCU系统中的电化学CO2还原过程。2. 利用原位光谱技术，确定了氨基甲酸酯键强度、质子穿梭和胺结构在铜（Cu）和铅（Pb）电极上决定反应途径的关键作用。结果表明，在Cu电极上，CO2捕获步骤中产生铵盐表面堵塞阻碍了CO2的还原，而在Pb电极上，质子穿梭促进了碳氢化合物的生成。 3. 这一工作强调了阴极在与二氧化碳捕集剂配对时的关键作用，促进CO2选择性转化为有价值的化学物质，为优化CCU系统提供了见解。Fig. 1 | Schematic representation of the integrated CCU (carbon capture and utilization) process.Fig. 2 | Interaction of amine on the electrode surface.Fig. 3 | Comparison between electrode surface and amine-type structure.Fig. 4 | Effect of the applied potential on the Amine–CO2 reduction and its interaction with the electrode surface.Fig. 5 | Comparison between product distribution and electrode surface.D. F. Bruggeman, A. C. Garcia* et al. Investigating proton shuttling and electrochemical mechanisms of amines in integrated CO2 capture and utilization.Nat. Commun. 2024.
DOI：10.1038/s41467-024-53543-4
https://doi.org/10.1038/s41467-024-53543-4
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