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文 章 信 息
ZIF-8@MoS2光热-光催化传感器，用于户外水检测，具有快速的阳光驱动再生能力
第一作者：胡素娟
通讯作者：胡素娟a,*, Sai Kishore Ravib,*
单位：a 昆明学院，b 香港城市大学
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研 究 背 景
室外水基质的有效和快速测试需要便携和经济，具有高灵敏度和可靠性。传统的户外水质检测方法，如试纸和传感器系统，通常在灵敏度、一次性和信号稳定性方面受到限制。关键原因在于传统电化学传感器在连续使用过程中，电极表面易受到检测物质的污染，使得活性位点被占据，信号强度衰减，导致检测结果不稳定。因此，电极污染和再生问题一直是影响传感器重复使用的主要障碍。光催化剂在紫外光照射下可产生活性氧分解电极表面污染物，但现有关于电极光催化再生的方法存在再生效率低、不完全和时间长等问题。因此，设计和优化高效光催化剂，提高光生电子、空穴和自由基对污染物分解的有效性，对于改善再生效率和缩短再生时间至关重要。例如，光热和光催化过程的协同效应在环境修复等催化应用中展现出良好前景，通过合理设计材料结构来利用这种协同效应，有望为解决电极污染问题提供新途径。
图1. (a) 户外便携式测试设备与实验室测试设备的优缺点；(b) 低成本、高选择性、无二次污染的便携式应急检测系统的示意图，能够进行光驱动再生，旨在用于户外水体抗生素检测。
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文 章 简 介
近日，昆明学院胡素娟教授课题组和香港城市大学Sai Kishore Ravi教授在国际期刊Chemical Engineering Journal上发表的题为“ZIF-8@MoS2 photothermal-photocatalytic hybrid sensor for outdoor water detection with rapid sunlight-driven regeneration”的研究论文。该研究基于传统电化学传感器电极易污染、再生效率低、再生时间长、难以重复使用等问题，设计ZIF-8@MoS₂核壳结构的光电热-光催化复合传感器，通过光热和光催化过程的协同效应，不仅实现了对抗生素的高灵敏度、快速且可再生的电化学检测（对磺胺甲恶唑的检测限低至约12 nM，柔性传感器为70 nM），还可在户外自然太阳光照射下约13分钟实现约100%的再生，重复使用次数高达24次，基于此构建的小型化便携式光驱动可再生应急检测系统，能快速识别水中抗生素的存在及浓度，在应急检测领域表现出色，为环境监测、食品安全及医疗诊断等领域的水质检测提供了基础。
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本 文 要 点
图2. (a) ZIF-8和(b) ZIF-8@MoS2(10%) 复合材料的SEM图像；(c)ZIF-8@MoS2(10%) 复合材料的UV-vis DRS；(d和e)ZIF-8@MoS2(10%) 复合材料的STEM和元素分布图；ZIF-8@MoS2(10%) 复合材料的高分辨率XPS光谱：(f) C 1s，(g) N 1s，(h) O 1s，(i) S 2p，(j) Zn 2p和 (k) Mo 3d。
要点一：设计光热-光催化协同作用的ZIF-8@MoS2材料。
利用ZIF-8的多孔结构、高吸附能力和丰富活性位点，使其在电化学检测中发挥对水基质污染物（如磺胺甲恶唑，SMX）的吸附和电催化作用。例如，其孔隙结构可有效吸附SMX，SMX分子与ZIF-8表面的物理相互作用有助于在电极表面形成高效催化反应位点，在电催化过程中，ZIF-8表面活性位点参与SMX氧化反应和电子转移产生电流峰。借助MoS₂的光催化和光热特性，能在光照下产生电子-空穴对，其中空穴具有强氧化性，电子具有强还原性，使水被氧化产生羟基自由基（•OH），氧气被还原产生超氧阴离子自由基•O2-，这些非选择性的自由基可氧化分解反应产物为无机的CO2和H2O，如使SMX电化学氧化产生的污染物快速完全分解，恢复电极原始状态。
图3. (a) ZIF-8@MoS2(10%) 复合材料的DPV响应；(b) 阳极氧化光电流密度与SMX浓度的对应图；(c) 基于ZIF-8@MoS2(10%) 的传统电化学检测的I-t曲线；(d) 电流密度与SMX浓度的对应图；(e) ZIF-8@MoS2(10%) 在30 μM SMX中的DPV响应（第1至第5次运行曲线为连续的DPV响应，第6次运行曲线为光照射10分钟后的DPV响应）；(f)ZIF-8@MoS2(10%) 在30 μM SMX中的DPV响应（第1至第5次运行曲线为连续的DPV响应，第6次运行曲线为自然阳光照射13分钟后的DPV响应）；(g)不同SMX浓度的Δip与运行次数的关系；(h) ZIF-8@MoS2(10%)复合材料不同SMX浓度的第1次测量的DPV响应；(i)氙灯光照射后第6次测量的DPV响应。
图4. (a) ZIF-8@MoS2(10%) 复合材料的CV测试；(b) 在电化学检测SMX 过程中提议的电极污染过程；(c) ZIF-8@MoS2(10%) 在阳光照射前后分别5、10 和 15 分钟的红外；(d) DMPO-•OH 和(e) DMPO-•O− 在不同照射时间下形成的EPR图谱；(f) ZIF-8@MoS2(10%) 电极在太阳光照射下红外线测温仪的数码照片（0 分钟、4 分钟、8分钟和 13 分钟）；(g) 提出的光热-光催化检测和再生机制。
要点二：解决了难以重复使用以及柔性传感器检测限相对较高等问题
这项研究的ZIF-8@MoS2传感器通过光热-光催化协同作用，解决了电化学传感器在户外水质检测中的两大难题：难以重复使用：本研究通过ZIF-8@MoS2的光催化作用产生活性氧（如•OH和•O⁻），快速分解电极表面吸附的污染物，同时光热效应使电极局部温度升高，加速污染物的氧化分解。这种光驱动再生机制在自然阳光下仅需13分钟即可恢复传感器100%的信号响应，实现了传感器的多次循环使用。柔性传感器检测限相对较高：在柔性传感器应用中，传统材料往往由于材料结构限制，导致其检测灵敏度降低，检测限较高。本研究通过ZIF-8@MoS2的复合结构提升了电极表面活性位点的数量和吸附能力，增加了SMX等目标物的捕获效率。此外，ZIF-8的多孔结构与MoS2的光热效应相结合，既能提供大量的反应位点，又能提高反应活性，从而显著降低检测限，实现对低至70 nM目标物检测。这使得柔性传感器在保持高灵敏度的同时具备较好的再生能力，更适合在实际场景中进行长期、稳定的水质检测。
图5. (a) 不同SMX浓度下基于ZIF-8@MoS2的柔性电化学检测传感器的I-t曲线和 (b) 相应的电流密度与SMX浓度的关系图; ZIF-8@MoS2(10%) 光驱动再生为基础的柔性电化学检测传感器：(c) 30 μM SMX的6个循环DPV响应（第1-5次运行曲线为连续DPV响应，第6次运行在自然阳光照射下13分钟）；(d) Δip与运行次数的对应图；(e) 在自然阳光照射下每次运行间隔13分钟的连续DPV测试；(f) Δip与循环次数的对应图；(g) 在不同弯曲角度下的柔性电极I-t测试；(h) SMX、OFLX、TCY和CIP的DPV响应；(i) 30 μM SMX+OFLX+TCY+CIP PBS溶液的6个循环DPV响应（第1-5次运行曲线为连续DPV响应，第6次运行在自然阳光照射下13分钟）。
要点三：开发了小型化便携式光驱动可再生应急检测系统。
该系统基于ZIF-8@MoS₂柔性电化学传感器，并将电源、智能手机、监测模块等紧凑集成，实现了便携化和光驱动再生功能。通过太阳光照射，这一系统能够高效去除电极表面污染物，迅速恢复检测性能，使其在水质监测中能够长时间、低成本地循环使用。系统可有效适用于应急监测情境，具备环保、无二次污染的特点，进一步拓展了水质快速检测技术的应用场景。
图6. (a) 基于灵活的ZIF-8@MoS2传感器的应急检测系统的检测和光驱动再生过程的示意图，适用于户外水基抗生素检测；(b) 基于ZIF-8@MoS2传感器的光驱动再生过程；(c) Δip与运行次数的对应图；(d) 不同SMX浓度的I-t曲线及其对应的阳极氧化光电流密度与SMX浓度的关系图（插图）。
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文 章 链 接
ZIF-8@MoS2 photothermal-photocatalytic hybrid sensor for outdoor water detection with rapid sunlight-driven regeneration
https://doi.org/10.1016/j.cej.2024.157193
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通 讯 作 者 简 介
胡素娟教授简介：昆明学院教授/硕士生导师，化学化工学院副院长，云南省高校有机光电子材料与器件重点实验室副主任，云南省“兴滇英才支持计划”青年人才。昆明学院绿色能量转换与存储团队带头人；云南省科技专家，担任中科院一区《Rare Metal》期刊青年编委等，并兼任多个期刊的审稿人。主持国家自然科学基金项目2项，省部级项目6项。在Energy Storage Materials, Chemical Engineering Journal等中科院一区期刊上发表论文20余篇，编著书籍1部，申请授权国家发明专利2件。获云南省自然科学三等奖1项。
Sai Kishore RAVI 教授简介：Ravi教授在新加坡国立大学（NUS）的材料科学与工程系获得了博士学位，研究方向是生物混合能源转换/存储设备。毕业后，他继续在新加坡国立大学担任博士后研究员，从事半人工光合作用的研究。Ravi教授还担任过Advanced Materials， Advanced Energy Materials， Advanced Energy & Sustainability Research， Advanced Materials Technologies和Energy Technology等知名期刊的副主编。
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第 一 作 者 简 介
胡素娟教授简介：昆明学院教授/硕士生导师，化学化工学院副院长，云南省高校有机光电子材料与器件重点实验室副主任，云南省“兴滇英才支持计划”青年人才。昆明学院绿色能量转换与存储团队带头人；云南省科技专家，担任中科院一区《Rare Metal》期刊青年编委等，并兼任多个期刊的审稿人。主持国家自然科学基金项目2项，省部级项目6项。在Energy Storage Materials, Chemical Engineering Journal等中科院一区期刊上发表论文20余篇，编著书籍1部，申请授权国家发明专利2件。获云南省自然科学三等奖1项。
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