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文 章 信 息
微环境调节合成亚3纳米Pt基高熵合金纳米颗粒诱导晶格压缩实现电催化增效
第一作者：彭煜钦、黄志寅
通讯作者：杜磊*、叶思宇*、王利光*
单位：广州大学黄埔氢能源创新中心、浙江大学等
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研 究 背 景
铂（Pt）被广泛用作氢气析出/氧化反应（HER/HOR）和氧还原反应（ORR）等电催化反应的基准催化剂，但其稀缺且价格昂贵。新开发的基于Pt的高熵合金（HEA）催化剂，通常由五种以上金属组成，通过合金化可以减少Pt的使用，并因其显著增强的电催化活性而受到广泛关注。然而，由于水热法和热解等必要的高温处理过程，HEA纳米颗粒的尺寸通常较大，这不利于提高Pt的利用率。因此，需要一种有效的策略来控制HEA纳米颗粒尺寸在3nm以下，特别是2-3 nm，这通常被认为有利于电催化过程。
为了暴露更多的活性Pt位点进行电催化，已经探索了一些先进的策略来控制HEA纳米颗粒的大小。然而，通常需要复杂的配方和方案，有时还需要剧毒和昂贵的化学品。在这方面，探索简单的策略来简化合成是有趣的和具有挑战性的。近年来，碳热冲击（CTS）技术被认为是一种很有前途的合成HEA的技术，它可以在几秒内将热解温度快速提高到数千摄氏度。然而，通过CTS方法报道的HEA纳米颗粒尺寸通常也很大，有时会发生不希望的金属偏析，只有少数研究报道了在CTS方法前通过调节前驱体形成亚3nm纳米颗粒。因此，我们在这里特别关注前驱体合成而不是传统的热解参数。
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文 章 简 介
近日，来自广州大学叶思宇院士团队的杜磊副教授与浙江大学的王利光研究员合作，在国际知名期刊Applied Catalysis B: Environmental and Energy上发表题为“Microenvironment regulation to synthesize sub-3 nm Pt-based high-entropy alloy nanoparticles enabling compressed lattice to boost electrocatalysis”的研究文章。该工作提出了一种灵活的微环境调节策略，以调整碳热冲击热解前驱体中的溶剂极性和纳米颗粒-载体相互作用。发现溶剂极性的降低和颗粒-载体亲和性的增强可以共同控制纳米颗粒的大小，最终达到~2.68 nm， Pt负载为~10 wt%。HEA粒子中压缩的晶格条纹导致电子在Pt原子上聚集，并建立适度的电荷密度重排，在酸性介质中表现出比Pt/C更强的多功能HER/HOR/ORR活性。
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本 文 要 点
要点一：碳热冲击技术进行快速合成
采用碳热冲击（CTS）技术快速升温至高温以合成HEA纳米颗粒。这种技术有效地减少了金属的分离和颗粒的增大问题，显著提高了催化剂的活性和均匀性。
要点二：微环境调控策略
提出了一种简便的微环境调控策略，通过调节溶剂的极性和纳米颗粒与载体之间的相互作用，成功合成了尺寸小于3纳米的铂基高熵合金（HEA）催化剂。这种方法能够实现催化剂颗粒尺寸的精确控制，并避免传统合成方法中使用的复杂化学配方及有毒昂贵的化学物质。
要点三：溶剂极性影响颗粒大小
研究发现，通过使用低极性乙醇替代高极性水作为前驱体溶剂，可以显著减小HEA纳米颗粒的尺寸，最终将颗粒控制在2.68纳米，从而暴露更多活性位点以增强催化性能。
要点四：压缩晶格提高催化性能
通过调控纳米颗粒的晶格结构，使得铂基HEA颗粒呈现出电子富集特性，并实现了适中的电荷密度重排，最终在酸性介质中表现出优越的多功能催化性能（包括HER/HOR/ORR）。
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文 章 链 接
Microenvironment regulation to synthesize sub-3 nm Pt-based high-entropy alloy nanoparticles enabling compressed lattice to boost electrocatalysis
https://www.sciencedirect.com/science/article/abs/pii/S0926337324010890
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通 讯 作 者 简 介
杜磊，广州大学副教授，广东省杰出青年基金获得者。先后在哈尔滨工业大学，美国华盛顿州立大学、太平洋西北国家实验室，以及加拿大国立科学研究院学习和工作。长期从事电催化和氢能领域的研究工作，迄今已发表论文120余篇，ESI高被引论文7篇，其中以（共同）第一/通讯作者身份发表论文50篇，包括AM/AEM/AFM，Nano energy等，H-index=46。申请专利22项，授权7项。
叶思宇，加拿大国家工程院院士，广州大学教授、黄埔氢能源创新中心主任和首席科学家，鸿基创能科技（广州）有限公司董事长和首席技术官。叶思宇院士1988年在厦门大学获得电化学专业博士学位，拥有80多项发明专利，并在世界一流专业期刊发表论文100余篇，获得斯坦福全球前2%顶尖科学家终身成就榜-2022、R&D 100 Award、珠江杰出人才、中国发明协会发明创业一等奖等多项奖励。在电化学尤其是燃料电池领域具有30余年研发和产业化经验，是国际公认的氢能和燃料电池领域的领军人物，致力于推动氢能和燃料电池产业的发展。
王利光，浙江大学"百人计划"研究员，博士生导师，入选国家级高层次人才计划青年项目（海外），浙江省杰青。2018年于哈尔滨工业大学电化学系取得博士学位，曾多年在美国阿贡国家实验室先进光子源（Advanced Photon Source, APS）同步辐射中心参与线站运行及维护，熟识同步辐射技术在电化学能源储存领域的应用，主要从事交叉学科的基础和应用研究，涉及化学、物理、材料等领域，重点结合同步辐射表征（谱学及成像技术）在高能量密度锂离子电池正极材料领域取得了一些成果，以第一/通讯作者在Nature, Nature Commun., J. Am. Chem. Soc., Adv. Mater.等期刊发表SCI论文30余篇，总引用近5000次。主持国家自然科学基金面上、浙江省杰出青年基金等。
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