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文 章 信 息
Boosting Dendrite-Free Zinc Anode with Strongly Polar Functional Group Terminated Hydrogel Electrolyte for High-Safe Aqueous Zinc-Ion Batteries
第一作者：李俊媛
通讯作者：张恒*，晏超*
单位：江苏科技大学材料科学与工程学院
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研 究 背 景
金属锌（Zn）由于其储量丰富、理论比容量高（820 mAh g−1）、还原电位低（−0.76 V vs SHE）等优点，成为极有前途的可充电水性锌离子电（AZIBs）负极之一。然而，迄今为止，AZIB，特别是在传统的液体电解质体系中，仍然局限于广泛的商业化应用。这主要归因于以下几个因素：i)由于水电解质中存在大量的自由水（FW）导致水合Zn离子的形成，不可避免的腐蚀和副反应造成金属Zn负极的损坏；ii)由于锌离子沉积不均匀和尖端效应导致严重的枝晶生长，导致不可逆的镀锌/剥离，甚至导致电池短路失效。与液体电解质相比，水凝胶电解质可以有效降低泄漏风险，确保安全，同时还具有优异的机械性能，使其更适合应用于柔性AZIB。此外，具有三维多孔结构的水凝胶电解质可以促进锌离子的均匀沉积，从而减少枝晶的形成。因此，开发合适的水凝胶电解质来推进准固态AZIB是促进其持续发展和应用的最佳选择之一。
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文 章 简 介
江苏科技大学晏超教授课题组通过调控聚合物单体引入强电负性三氟硼酸阴离子（─BF3−）功能化聚丙烯酰胺水凝胶电解质（PAME，通过增强氢键相互作用，促进水分子从自由水转化为结合水，从而缓解副反应。此外，PAME电解质具有分层多孔结构，增强了─BF3−基团与Zn2+离子之间的静电相互作用，从而实现了高通量Zn离子的均匀传输，并诱导了均匀沉积，抑制了枝晶的生长。因此，组装好的Zn‖PAME‖Zn电池在 1 mA cm-2下可稳定循环1800 小时，在 15 mA cm-2下可稳定循环900 小时。此外，所构建的Zn‖PAME‖MnO2全电池在2.0 A g-1电流条件下的可逆容量为202 mAh g-1，在500 次循环中的容量保持率为 91.4%。该工作以“Boosting Dendrite-Free Zinc Anode with Strongly Polar Functional Group Terminated Hydrogel Electrolyte for High-Safe Aqueous Zinc-Ion Batteries”为题发表在国际知名期刊《Advanced Functional Materials》上（Adv. Funct. Mater. 2024, 2412865），论文第一作者为江科大材料学院硕士生李俊媛，江科大晏超教授、张恒博士为论文的共同通讯作者。
图1. PAME水凝胶的制备以及锌离子的传输和沉积机理。
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本 文 要 点
要点一：水凝胶电解质引入高电负性的强极性官能团
引入高电负性的三氟硼酸阴离子（−BF3−）功能化聚丙烯酰胺水凝胶（PAME），能够抑制水凝胶电解质中水的活性，诱导Zn2+离子在负极侧均匀沉积，抑制Zn枝晶生长和副反应。构建的具有高极性BF3−基团的PAME电解质可以通过强氢键有效地结合和留住水分子，促进附着的自由水转化为结合水，减轻了Zn负极上的析氢反应。同时，PAME电解质通过强静电相互作用建立了快速的Zn2+迁移通道，促进了Zn2+离子的均匀沉积。
要点二：PAME水凝胶促进自由水向结合水转化并诱导高通量锌离子流均匀沉积
通过一系列表征验证了自由水向结合水的转化，减小副反应发生的可能性，并利用分子动力学模拟证实了PAME可以进入锌离子的第一溶剂化层并与之配位，DFT理论计算则进一步证明了PAME与锌离子的结合能更小（-23.18 eV），因此在−BF3−的作用下，锌离子能够在PAME中快速传输并且均匀沉积，可有效抑制枝晶的生长，减少副反应。
要点三：Zn‖PAME‖MnO2全电池具有出色的比容量和循环稳定性
电化学测试结果表明，构建的Zn‖PAME‖MnO2全电池在2.0 A g-1电流条件下的可逆容量为202 mAh g-1，在500 次循环中的容量保持率为 91.4%, 表现出优异的比容量和循环稳定性。此外，组装的软包电池更是在各种恶劣工况条件下（穿刺、裁剪等）都能正常工作，展示了其在柔性设备中的高安全性和实用应用潜力。
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文 章 链 接
Boosting Dendrite-Free Zinc Anode with Strongly Polar Functional Group Terminated Hydrogel Electrolyte for High-Safe Aqueous Zinc-Ion Batteries
https://doi.org/10.1002/adfm.202412865
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通 讯 作 者 简 介
晏超，教授，江苏科技大学材料科学与工程学院院长。主持包括国家自然科学基金面上项目在内的多项国家级、省部级和产学研项目。获得江苏省“青蓝工程中青年学术带头人”、“六大人才高峰”和“双创博士”等人才工程资助等。在Nature、Advanced Materials、Angewandte Chemie、Advanced Energy Materials、Advanced Functional Materials、Advanced Science, Nano Energy, ACS Nano等顶级国际期刊上发表前沿研究论文100多篇，有20余篇为ESI高被引论文，4篇为研究热点论文。是Advanced Functional Materials, Journal of Materials Chemistry A等国际著名期刊审稿人。申请了两项韩国专利和一项美国专利，8项中国专利；参编由Wiley、RSC和Springer出版的三部英文专著。现任江苏省科协委员，江苏省材料学会常务理事,江苏省复合材料学会常务理事，中国复合材料学会导热复合材料专业委员会委员,江苏省复合材料学会青年委员会委员,江苏科技大学青年科协主席。
张恒，博士，硕士生导师，江苏省双创博士、科技副总。目前主持国家自然科学基金，江苏省自然科学基金，中国博士后科学基金，国家重点实验室开放课题以及产学研项目课题等，参与国自然重点项目、面上项目以及省部级项目等多项研究课题。截至目前已在Advanced Materials、Advanced Energy Materials、Advanced Functional Materials、Advanced Science、ACS Nano、Energy Storage Materials等国际知名期刊发表学术论文二十余篇，累计被引2000余次；申请发明专利五项，授权两项。
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